【摘 要】
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随着现代科技与经济的不断发展,智能化已成为当今社会进步的一大趋势,智能材料的设计与应用是实现智能化的重要组成部分。热致变色材料作为一种具有独特颜色变化的智能响应材料,在航空航天、军事、智能窗、建筑涂料、食品包装、防伪、温度传感器等领域具有广阔的应用前景。近年来,被报道的热致变色材料主要是有机化合物,但由于其仅限于低温环境中,应用范围较窄,且对生物体有副作用。相比之下,无机热致变色材料具有良好的耐温
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随着现代科技与经济的不断发展,智能化已成为当今社会进步的一大趋势,智能材料的设计与应用是实现智能化的重要组成部分。热致变色材料作为一种具有独特颜色变化的智能响应材料,在航空航天、军事、智能窗、建筑涂料、食品包装、防伪、温度传感器等领域具有广阔的应用前景。近年来,被报道的热致变色材料主要是有机化合物,但由于其仅限于低温环境中,应用范围较窄,且对生物体有副作用。相比之下,无机热致变色材料具有良好的耐温性、耐光照性、耐酸碱腐蚀性、成本较低等特点,是热致变色材料的理想选择,然而目前种类相对较少。因此开发环境友好且可以在宽温域内应用的新型无机热致变色材料是至关重要的。尖晶石型氧化物（AB2O4）因具有广泛的元素分布、热稳定性高、化学稳定性强等优点而备受关注。由于其自身结构特点,可以通过在尖晶石氧化物的A/B位进行可控掺杂,以及调控晶体场强度来改变其光学性能。本论文以铝-镓基尖晶石型氧化物为基质,通过不同基质类型调控晶体场强度、掺杂过渡金属元素的种类及含量调控智能材料在室温下的基础颜色,研究其材料结构与热致变色性能之间的构效关系,设计与制备性能新颖、结构稳定、变色灵敏且可逆的无机热致变色材料。主要研究内容如下:1、以Zn Ga2O4和Zn Al2O4作为基质材料,通过改变B位点离子以进行基质中晶体场强度的调控,分别在主晶格中引入相同含量的发色团Cr3+,成功合成了ZnGa2-xCrxO4和ZnAl2-xCrxO4（x=0,0.3,0.7,1.1,1.5,1.7）系列固溶体,并对其进行了结构和热致变色性能表征。所有Cr3+掺杂样品在20°C-500°C温度范围内均呈现可逆热致变色现象,其中Zn Ga2-xCrxO4系列样品变色效果更好。我们利用原位X-射线衍射和原位紫外-可见-近红外吸收光谱表征技术,对其热致变色行为和材料结构的关系进行原位变温监测,系统地研究材料的变色机理,并通过d~3电子构型的Tanabe-Sugano能级图分析了Cr3+在两种不同晶体场强度基质中的变色性能差异。2、以Zn Ga2O4作为基质,通过进行元素掺杂以及改变掺杂比例对材料的颜色性质进行调控,成功设计并合成了过渡金属元素Mn/Fe/Co掺杂ZnGa2O4多色热致变色材料,并对其进行了结构和性能表征。所有样品在20°C-500°C温度范围内均呈现可逆热致变色现象,同时我们结合原位紫外-可见-近红外吸收光谱进行分析,发现材料的吸收光谱随着温度的升高而发生移动,这进一步证实了升温过程中样品颜色发生变化的现象。本论文从调控基质的晶体场,掺杂过渡金属元素的种类及含量出发,开展无机固体热致变色材料的创新性研究,丰富了无机热致变色材料的色彩选择,为制备性能优异的智能变色固体材料提供了新视角。
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