高质量石墨烯的制备及其应用研究

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石墨烯具有优异的物理性能,包括纳米级别的厚度、超高的室温电子迁移率、良好的透光性能,使其在电子器件、触摸屏等领域有着巨大的应用价值。自从2004年Geim课题组通过微机械剥离法制备出石墨烯以来,引起了学术界和工业界的广泛关注。随后各种各样的制备方法也相继发展出来。目前,以铜箔为催化基底的化学气相沉积法(CVD)是最有希望实现高质量石墨烯薄膜工业化生产的方法。化学气相沉积法涉及到复杂的影响因素,包括基底质量、混气比、生长温度、生长时间、生长压强等等,深入理解这些因素的作用对于制备高质量石墨烯薄膜具有非常重要的意义。本文从构成石墨烯薄膜的晶畴入手,深入研究了常压和低压下各种因素对石墨烯晶畴尺寸和形貌的影响,系统探讨了常压和低压下石墨烯晶畴的生长机理。进一步将低压制备的石墨烯薄膜转移至硅片和BZT-0.5BCT铁电薄膜基底上制备了场效应晶体管并测试了其电学性能。具体研究内容和成果如下:常压下:首先,研究了铜箔基底对石墨烯晶畴质量的影响,经过机械抛光和电化学抛光的铜箔表面生长的石墨烯晶畴形貌大多为六边形且分布均匀;其次,研究了不同CH4/H2混气比下石墨烯晶畴的尺寸、形貌变化情况,当CH4/H2混气比范围在1:75到1:100时可以得到均匀分布的六边形石墨烯晶畴;延长石墨烯生长时间,六边形石墨烯晶畴的尺寸逐步变大,不同六边形石墨烯晶畴其成核时间不一致。在甲烷浓度为500ppm、生长时间60min、生长温度1030℃下,成功制备出了尺寸达到百微米级别的石墨烯晶畴,拉曼光谱表明晶畴的质量与微机械剥离法制备的石墨烯质量非常接近。基于实验结果,我们认为常压下很难制备出厚度均一的石墨烯薄膜,生长气氛压力对石墨烯的层数起到非常重要的调控作用。低压下:研究了不同CH4/H2混气比对石墨烯晶畴的影响,CH4/H2混气比越小,石墨烯晶畴的成核密度越低,越容易制得大尺寸石墨烯晶畴;生长温度对石墨烯晶畴的尺寸与成核密度影响较大,温度越高,石墨烯晶畴的尺寸越大,而成核密度则先升高后降低,温度为1000℃时成核密度最高;随着生长时间延长,石墨烯晶畴的形貌逐渐由四枝状变为方形,石墨烯晶畴的面积增长率大于横向尺寸增长率;不同铜箔位置处石墨烯晶畴的成核密度与覆盖率也不同,铜箔正面的石墨烯成核密度为236个/mm2,覆盖率为69.1%,反面仅为86个/mm2,覆盖率为10.4%;石墨烯晶畴多为四枝状单层结构,说明其生长动力学与常压不同;低压下制备的石墨烯薄膜为单层结构,透光率达97.1%。将低压制备的石墨烯薄膜转移至300nmSiO2/Si基板上制备了背栅石墨烯场效应晶体管,电学性能测试表明器件具有良好的载流子迁移率,室温下达到了735cm2V-ls-1进一步证明石墨烯薄膜具有较好的导电性。进一步制得了基于石墨烯/BZT-0.5BCT铁电薄膜的场效应晶体管,电学性能测试表明转移特性曲线呈现出了石墨烯特有的双极性特征。
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