碳结构材料具有丰富的结构形式，除了三维的金刚石和石墨，还有零维的富勒烯和一维的碳纳米管。2004年二维石墨烯的发现，进一步完善了碳结构材料从零维到三维的维度结构体系。本论文对几种碳结构材料：碳纳米管、氧化石墨烯以及它们各自的杂化材料的光学非线性进行了系统的研究。为了更好地研究它们的光物理过程以及非线性机制，我们采用纳秒、皮秒、飞秒三种不同时域的脉冲激光，对它们进行了测试和分析。在杂化材料的研究中，我们将杂化材料与单一组分的材料以及参考材料进行了对比。本论文的主要内容如下：　　 1．研究了羟基化多壁碳纳米管悬浮液的光学非线性。为了得到其光学非线性的优化条件，我们研究了溶剂、脉冲宽度、入射能流密度、悬浮液浓度、碳纳米管直径等因素对羟基化多壁碳纳米管悬浮液光学非线性的影响，结果表明羟基化多壁碳纳米管在DMF和水中有较好的分散性，’其悬浮液的光学非线性主要来源于非线性散射；表面张力较低的溶剂、较长的脉冲宽度、较高的入射能流密度、优化的悬浮液浓度、均可引起较强的光学非线性。通过与未经羟基修饰的碳纳米管相比，我们发现羟基化可以使得碳纳米管在普通溶剂中分散性提高，而对非线性几乎没有影响。另外，羟基化多壁碳纳米管自身直径对悬浮液的光学非线性没有显著的影响。　　 2．研究了卟啉共价修饰的系列多壁碳纳米管杂化材料（多壁碳纳米管-卟啉），发现这种杂化材料具有较大的光学非线性，并且相对于纯的多壁碳纳米管具有更强的脉冲宽度依赖性。这种杂化材料的非线性来源于多壁碳纳米管的非线性散射和卟啉的反饱和吸收。而卟啉和多壁碳纳米管之间的光致电子转移对杂化材料体系的光学非线性也有较大贡献。此外，我们制备了多壁碳纳米管-卟啉/PMMA固态复合非线性材料。在固态的PMMA中，多壁碳纳米管一卟啉仍然表现出了较好的光学非线性与光限制性能。虽然，相对悬浮液体系固态材料的光学非线性有些减弱。但是其稳定性、可长期保存性大大增强。　　 3．研究了新型的碳结构非线性材料一氧化石墨烯。发现氧化石墨烯在纳秒、皮秒、飞秒三种不同时域的脉冲下均表现出了相似的开孔Z扫描曲线，即入射光强相对较弱时出现饱和吸收、光强增大后出现类似于反饱和吸收的行为特征。在较短的皮秒、飞秒脉冲下，类似反饱和吸收的特性来源于双光子吸收过程，而对于纳秒脉冲，类似反饱和吸收的特性来源于双光子吸收、激发态吸收和非线性散射的共同作用。我们对氧化石墨烯的非线性折射特性也进行了研究，发现在纳秒脉冲下，氧化石墨烯悬浮液具有较强的热光非线性效应，而在皮秒及飞秒脉冲下，氧化石墨烯自身表现出一定的非线性折射。利用泵浦一探测技术，我们还研究了氧化石墨烯的载流子动力学特性。　　 4．研究了氧化石墨烯杂化材料的光学非线性，发现卟啉、富勒烯和寡聚噻吩等有机分子共价修饰的氧化石墨烯杂化材料有着比单一的卟啉、富勒烯、寡聚噻吩、氧化石墨烯以及参考材料C60等单一组分更大的光学非线性，而且共价修饰的氧化石墨烯的光学非线性大于它们母体材料的物理共混体系。氧化石墨烯由无机的磁性纳米颗粒Fe304通过配位键修饰后非线性散射和非线性折射均有较大的提高。通过与不同浓度的C60甲苯溶液光限制结果比较，发现，在较高的浓度下，杂化材料光限制性能弱于C60。在较低的浓度下，在较高的入射能流密度处，杂化材料光限制性能强于C60。