【摘 要】
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近些年来,我国的工业水平日新月异,正值快速发展时期。但环境污染的问题也随之而来,氮氧化物就是大气污染物中主要的一种。氮氧化物属于大气污染物,而且作为其中的主要污染物,它的过量排放会引发一系列环境问题,例如酸雨、光化学烟雾和臭氧层的毁坏。以氨为还原剂选择性催化还原氮氧化物催化剂在有氧条件下使用氨还原氮氧化物(NOX),是一种广泛使用,高效,经济的处理固定源NOX方法。虽然广泛使用的商业催化剂(V2O
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近些年来,我国的工业水平日新月异,正值快速发展时期。但环境污染的问题也随之而来,氮氧化物就是大气污染物中主要的一种。氮氧化物属于大气污染物,而且作为其中的主要污染物,它的过量排放会引发一系列环境问题,例如酸雨、光化学烟雾和臭氧层的毁坏。以氨为还原剂选择性催化还原氮氧化物催化剂在有氧条件下使用氨还原氮氧化物(NOX),是一种广泛使用,高效,经济的处理固定源NOX方法。虽然广泛使用的商业催化剂(V2O5-WO3/TiO2)虽然在中高温范围内有着不错的催化效率,但也同样存在一些缺点:温度窗口狭窄、高温时N2选择性下降并且V2O5属于高毒物质。因此需要开发效果良好的新型催化剂。本文以偏钛酸、硝酸铈和偏钨酸铵为原料,通过浸渍—热分解法制得CeO2-WO3/TiO2催化剂,用于NH3催化还原NO的脱硝反应,探究反应温度、活性组分含量等对脱硝效率的影响,同时研究SO2对NO转化率的影响,对同时脱硝脱硫的可行性进行了探索。通过脱硝实验可得,在空速GASV=36000h-1,NH3和NO浓度均为600ppm的条件下,CeO2负载量在20%~45%的催化剂均可在较宽温度区间内达到90%以上的脱硝率,具有较好的脱硝效果。在所有制备的样品中,30Ce6W的样品所表现出来的脱硝性能是最佳的,脱硝效率在90%以上的温区为230-530℃,最高脱硝效率达到98.83%,并且可以发现,催化剂的脱硝性能并非单纯随着Ce或W元素的增加而提高。对催化剂进行XRD、XPS、BET、NH3-TPD、H2-TPR表征,研究催化剂的结构和脱硝反应机理。对不同CeO2和WO3含量样品的XRD分析表明,CeO2和WO3这两种活性组分以无定型的状态分散在TiO2载体上,随着CeO2含量的提高,CeO2在载体表面富集,由无定型转变为结晶态。BET分析表征发现,随着WO3质量分数的增加,催化剂的比表面积先增大后减小;XPS分析结果表明,随着CeO2质量分数升高,表面元素中Ce和化学吸附性氧所占百分数升高。催化剂中添加W后,Ce3+物种浓度增加,同时表面化学吸附氧的百分含量下降。H2-TPR分析结果表明,WO3的添加会使还原峰向高温区移动,这意味着催化剂氧化能力的下降。NH3-TPD分析结果表明,WO3的添加会使脱附峰峰向高温区移动,对于NH3的吸附能力得到增强。考察SO2对催化剂活性的影响,发现低温时对催化剂活性有很大影响,而温度升高至280℃以后对催化剂活性影响较小,并未使得催化剂脱硝效率下降。利用本文所研究的方法制出的脱硝催化剂在较宽的温度窗口脱硝效果均很好,280℃以上抗SO2毒化能力强,是一种性能良好的催化剂。
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