由于对全球气候、环境和人类健康的重要作用，大气颗粒物已成为国内外大气科学研究的热点和前沿领域之一。大气颗粒物来源于粒子的原生排放、大气中的气-粒转化和均相或是非均相增长过程，其对太阳和大气辐射、大气能见度、云及降水形成、特别是近地层雾霾的形成在很大程度上取决于颗粒物的粒径及其化学组成。除碳、氢、氧、氮等非金属元素，大气颗粒物中的化学元素、特别是金属元素一直是大气环境科学研究的重点，它们在不同粒径段粒子中的浓度变化及分布规律，不但可用来追踪大气颗粒物的来源及演变规律，还可为进一步研究其对大气环境和人类健康的影响提供基础数据，为模型研究提供可靠的数据验证。然而到目前为止，我国对大气颗粒物中金属化学元素的研究主要集中在城市，而对于区域大气本底地区缺乏长期系统的观测研究。　　 本文利用膜采样和电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，对中国科学院建立的区域大气本底站-长白山站、贡嘎山站、鼎湖山站、兴隆站和典型城市站进行分析研究。其中，2005-2008年在长白山、贡嘎山和鼎湖山，利用大流量滤膜采样器对大气颗粒物进行了采样；在北京市区，于2006年11月、2008年6～9月奥运期间，利用Andersen8级采样器进行了采样分析研究。并于2008年09，在华北区域大气本底站-兴隆站进行了大气颗粒物的分级采样。样品经微波消解后，利用ICP-MS测定其中Be、Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu.Zn.As、Se、Mo、Ag、Cd、Ba、Tl和Pb共计22种元素浓度。　　 本文的研究目的在于：(1)认知我国不同区域大气本底颗粒物中化学元素浓度水平，确认关键的人为污染元素；(2)认知关键污染元素的季节变化动态及其与源的关系；(3)阐述城市和受城市污染影响较大的区域大气颗粒物中化学元素浓度水平；(4)分析不同气候带、不同天气情况以及不同污染源控制条件下大气颗粒物中污染化学元素的变化，为我国区域环境变化研究提供基础数据和科学参考。　　 通过研究，本文得到以下主要研究结果：地壳元素Na、Mg、Al、K、Ca、Fe在长白山PM2.5中浓度分别为180.3、135.8、520.7、392.5、398.0和372.2ng·m-3；在贡嘎山的浓度为150.5、152.1、250.5、370.8、361.9和193.1ng·m-3；在鼎湖山的浓度为547.0、160.5、824.8、870.3、725.6和494.1ng·m-3；在兴隆的浓度为887.8、539.9、322.8、851.8、2532.5和886.7ng·m-3。兴隆和鼎湖山地壳元素浓度水平高于长白山和贡嘎山。污染元素Cu、Zn、As、Pb在鼎湖山PM2.5中浓度分别为62，3、269.0、19.3和146.7ng·m-3；在长白山的浓度为5.8、28.9、2.8和19.1ng·m-3；在贡嘎山的浓度为3.0、69.0、3，6和36.6ng·m-3，在兴隆的浓度43.7、139.6、11，4和57.2ng·m-3。鼎湖山颗粒物中污染元素Cu、Zn、As、Pb浓度是长白山和贡嘎山的3倍以上，是兴隆的1.4倍以上。各个站点化学元素浓度季节变化较相似，呈春季元素地壳元素浓度水平最高，冬季污染元素浓度水平较高，夏季污染元素和地壳元素浓度最低的趋势。气象因子与颗粒物元素浓度相关性分析结果表明，长白山相对湿度、日均风速与多种元素的具有显著相关性，鼎湖山相对湿度、温度、日均气压与多种元素的具有显著相关性，贡嘎山相对湿度、日均风速与多种元素具有显著相关性。　　 污染元素Pb、As、Ag、Cd富集因子在长白山变化范围为100-1000，是该区域富集严重的4种污染元素；Ni、Cr、Tl、Cu、Mo、Zn、Pb、Ag、As、Cd元素在兴隆细粒子中富集因子均大于100，是该区域富集较严重的污染元素；鼎湖山Cu、Tl、Ag、Zn、As、Pb、Cd元素富集因子均大于100，是该区域富集较严重的污染元素；贡嘎山Zn、Pb、Ag、As、Cd元素在PM2.5中富集因子均大于100，是该区域富集较严重的污染元素。不同站点相比，鼎湖山和兴隆采样点元素富集因子高于贡嘎山和长白山。因子分析结果表明，长白山化学元素来源主要与土壤尘和地面尘、煤炭燃烧和交通源、工业源、石油燃料有关；鼎湖山主要与煤炭、生物质燃烧、交通源、金属冶炼上业、海盐、土壤尘和地面尘及石油燃料燃烧有关；贡嘎山主要与土壤尘和地面尘、交通源、化石燃料燃烧、工业源有关。　　 后向轨迹聚类分析结果表明，在各个采样点不同季节气团的来向不同。长白山采样点春季气团丰要来自西北方向，占总数的40％以上。鼎湖山采样点自冬、秋、春、夏顺序，来自偏南方向海洋的气团逐渐增加，夏季几乎所有气团均来白海洋。贡嘎山采样点春季来自青藏高原气团占27.0％，远高于其它三个季节，冬季来自印度、缅甸的气团占71.0％。　　 北京市采暖期As、Se、Mo、Cd浓度较采暖前上升2倍以上，Zn、Pb、Tl、K、Se、As、Cu、Cd、Ag在细粒径段的分布出现大幅度的增长，Zn、Na出现向细粒径段移动的趋势，在采暖期燃烧源的贡献增强，地壳源的贡献减弱。夏季高温高湿条件下，当出现偏南风时易造成污染元素浓度的升高。在雾天大气颗粒物中Ca、Al、Fe、Mg、Ba地壳元素浓度分别为20376.2、6539.1、8680，2、4319.4和182.6ng·m-3，是晴天的2.0-2.6倍，是霾天的2.3-2.9倍，Cu、Zn、As、Se、Pb浓度分别为231.5、1476.2、85.7、33.6和812.0ng·m-3，是晴天的1.0-8.4倍，是霾天的1.4-7.4倍。2008年6-9月观测实验表明，奥运期间大气颗粒物质量浓度为150.8μg·m-3，相比未进行污染源控制期间下降39.0％，粒径分布在0.65-1，1μm粒径段未出现其它时段所见的峰值；Na、Mg、Al、K、Ca、Fe浓度分别为1698.9、1761.3、1130.3、1297.7、6953.3和1416.0ng·m-3，相比未进行污染源控制期间分别下降46.5％、42.6％、75，2％、67，7％、49.1％、61.5％，Cu、Zn、Se、Cd、Pb污染元素浓度分别为31.5、205.0、9.6、0.9和63.5ng·m-3，下降49.0％、53.5％、19.5％、58.3％、68.5％。　　 本文创新性研究成果如下：首次在我国长白山、鼎湖山、贡嘎山区域本地站进行系统长时间大气颗粒物的观测实验，获得了宝贵的一手实验数据，填补国内外在相关地区大气颗粒物实验数据空白，认知了我国不同区域大气颗粒物中化学元素的组成浓度特征，揭示了不同区域大气颗粒物中化学元素季节变化趋势，并确定其可能的来源。