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作为宽禁带氧化物半导体,ZnO有宽直接带隙、大激子束缚能和高电子饱和速度,被预期在低阈值室温激光器、高效率发光二极管和异质结构器件等众多领域有广泛的应用前景。能够生长出高质量ZnO和高Mg组分MgZnO薄膜成为应用的关键。作为透明导电薄膜,ZnO掺杂后体现出高电导率和可见光透过共存的特性,拓展它在如太阳能电池、平板显示器和气敏元件等领域的应用。目前,虽然ZnO基透明导电薄膜的制备趋于成熟,但对掺杂ZnO的某些问题,尤其是影响其光电性能的某些机制仍没得到统一的认识。整体上,实验在生长高质量薄膜,优化性能的同时,结合生长参数和物理机制综合讨论了影响薄膜性能的因素。
本论文首先采用射频磁控溅射和Ga2at.%ZnO陶瓷靶在非晶玻璃衬底上、室温条件下成功制备了高性能的ZnO:Ga TCO薄膜。室温制备得到高可见光区透过率(>90%)和高电导率(7.5×10-4Ωcm)的薄膜。研究发现,Ga原子在薄膜中的掺杂效率能够被沉积参数如沉积气压和薄膜厚度等显著调节,低霍尔迁移率6.7-13.3 cm2V-1 s-1主要归因于晶界势垒散射,势垒高度会随载流子浓度增加而显著降低,随载流子浓度从1.09×1020 cm-3增加到5.17×1020 cm-3,晶界势垒从70.5meV减小到19.1 meV。晶界陷阱态面密度变化幅度很小,～1.7×1013-2.2×1013cm-2。根据缺陷形成能和相关化学反应,位于2.46和3.07 eV位置处的荧光峰分别指定为氧空位和锌空位。在薄膜处于导带简并的前提下,采用抛物线能带近似,有效质量近似和Mott临界密度判据,利用Burstein-Moss效应和金属-半导体转变效应,很好地解释了ZnO:Ga薄膜带隙的蓝移和ZnO本征带隙的降低。
实验也利用射频等离子体辅助分子束外延生长技术,系统研究了6H-SiC(00011衬底上ZnO薄膜的外延生长。比较不同缓冲层(如工艺3加入的MgO缓冲层)和不同外延生长温度(如550℃和650℃)外延生长的ZnO薄膜性质,实验发现MgO缓冲层的引入可以显著提高外延薄膜的光学质量。确定6H-SiC(0001)与ZnO面内的晶格失配是影响ZnO外延层光学质量的主要原因,外延薄膜面内压应力将导致沿c轴方向张应力,这将同时导致外延薄膜荧光禁带边峰位红移,展宽和拉曼振动模式E2high的红移。线性近似下,确定了外延薄膜c轴方向的应变,拉曼频移差和光学带隙三者之间的关系。
结合表面/界面控制工艺和具有自主产权的金属源束流精确原位控制技术,在合金薄膜的稳定可控生长前提下,系统研究了ZnO能带工程-高Mg组分MgZnO合金薄膜在6H-SiC(0001)衬底上的外延生长。研究尝试采用不同的缓冲层如低Mg组分的MgZnO缓冲层,Mg/MgO缓冲层和Be/BeO缓冲层逐步释放外延层与衬底之间晶体结构带来的应变。最终,采用工艺Mg/MgO,即低温先铺Mg后氧化成MgO的工艺成功实现了高.Mg组分MgZnO合金薄膜的生长。通过反射谱测量带隙～4.0 eV,为制造高性能的日盲紫外探测器打下了良好基础。