近年来,在石油开采、炼制、油品运输等过程频繁发生的溢油或有机溶剂泄漏事故对生态环境造成了严重的破坏,吸油材料法作为一种简单有效的浮油回收手段受到广泛关注。但现有吸油材料要么吸附能力低、选择性差、难以回收,要么制备工艺复杂、成本高、机械强度差,难以满足溢油污染规模化应急处理的需要。针对上述问题,本文以低成本的三聚氰胺海绵(MF)为基底材料,利用还原氧化石墨烯(rGO)和聚二甲基硅氧烷(PDMS)进行联合改性,得到吸油能力强、机械强度高、可循环使用、廉价环保的超疏水石墨烯基复合海绵(rGO-PDMS-MF)。本工作的主要内容和结果如下:(1)采用改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO),选择绿色还原剂抗坏血酸,在25℃温和条件下对GO进行还原。FTIR、XRD、Raman及TGA表征结果表明,GO被成功还原,得到的rGO抗坏血酸还原程度高、分散性好、热稳定性较强。通过简单的两段浸渍工艺,利用rGO抗坏血酸和PDMS对MF海绵进行联合改性,得到超疏水亲油的三维多孔吸油海绵rGO-PDMS-MF。rGO抗坏血酸分散液和PDMS溶液的最适浓度分别为2000 mg/L和0.8 wt%,此时海绵的静态接触角CA达154.7°,满足超疏水特性。(2)利用SEM、FTIR、TGA、弹性性能以及涂层稳定性能测试等分析手段,对rGO-PDMS-MF海绵的结构特性和理化性质进行表征。结果表明,rGO-PDMS复合涂层成功附着在MF海绵表面,赋予海绵多级粗糙度和低表面能性质;该海绵具有较强的热稳定性,可耐受300℃左右的高温环境;该海绵的弹性性能良好,循环压缩10次后仍保持较强的机械弹性,有利于应对溢油回收应用中的复杂环境;在PDMS的黏结作用下,rGO-PDMS-MF海绵涂层具有较强的结合力度,浸入无水乙醇溶液超声振荡处理后,仅出现较小的涂层脱落现象。(3)饱和吸油能力测试表明,rGO-PDMS-MF海绵对常见油类和有机溶剂的饱和质量吸油能力范围为56.6～111.6 g/g海绵,饱和体积吸油能力范围为72.1～75.7 mL/g海绵,与传统吸油材料相比,具备较强的吸油性能;rGO-PDMS-MF海绵拥有较强的保油效果,对柴油和原油的保油率达98.1%以上,因此可以减少吸油后的海绵在打捞、转移等过程油品再次溢出所造成的二次污染。(4)循环再生实验表明,rGO-PDMS-MF再生海绵的孔隙出现了一定程度的堵塞,导致吸油能力下降,随着再生次数的增加,海绵的吸油能力趋于稳定,循环使用10次后,对柴油、原油、甲苯和三氯甲烷的饱和体积吸油量分别为47.1、48.1、59.9和57.8 mL/g海绵,仍具备较强的吸油能力;SEM观察表明,再生后的海绵表面的疏水涂层被油类污染,海绵的CA值由154.7°下降到140.2°;再生海绵经乙醇清洗油污后,CA值可回升至147.2°,仍保持较强的疏水性。由此表明,rGO-PDMS-MF海绵具有良好的循环再生性能。(5)油水分离性能测试表明,rGO-PDMS-MF海绵对水面的柴油、原油以及水下的三氯甲烷均具有很强的选择吸附性。外加泵动力装置后,海绵可对浮油进行连续快速地回收,而且回收体积不受海绵自身大小的限制。将rGO-PDMS-MF海绵(2.5×2.5×6.0 cm3)与微型直流隔膜水泵连接,进行动态油水分离实验,4 min内即可将水面的400 mL柴油回收干净,回收速率高于静态回收。此外,再生后的rGO-PDMS-MF海绵对柴油仍具有较高的动态回收效率,有望应用于溢油或有机污染物泄漏回收处理等领域。