介态Mn-FeOOH催化臭氧氧化水中扑米酮的效能与机理研究

来源 :山东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:myjob3
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
水环境中各类新兴污染物(Emerging Contaminants,ECs)的污染日益严重。其中,药品和个人护理品(PPCPs)作为一类痕量有机污染物,在水体中被频繁检出,受到人们的广泛关注。PPCPs对生态环境和生物体健康都具有较大的危害,但常规的水处理工艺对其处理效果有限。因此,开发高效降解水中PPCPs的水处理工艺成为饮用水处理领域的研究重点。本研究利用同族金属元素Mn攻击并干扰FeOOH的原始晶态结构,获得了过渡态的Mn-FeOOH催化剂。综合评价催化剂的制备参数对催化活性的影响,得到本实验的最佳制备条件为Mn/Fe比0.13,陈化pH12,活化时间48 h,活化温度60℃。通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜(SEM)与透射电镜(TEM)、傅里叶转换红外光谱仪(FT-IR)、BET比表面分析仪和X射线光电子能谱(XPS)等手段对不同Mn/Fe比的介态Mn-FeOOH催化剂进行晶体结构和表面性质的分析。分析结果表明,Mn元素在催化剂结晶过程中成功入侵了FeOOH的晶格并改变了Fe-O和O-H的键合状态。随着Mn/Fe比的提高,FeOOH晶体结构中部分晶格畸变引发并诱导催化剂由α-FeOOH主导晶相向MnFe2O4晶相转化。Mn元素的攻击使FeOOH在形貌上也发生了明显的变化,呈现棒状或针状结构的介态Mn-FeOOH催化剂,其单体平均长度随Mn含量的提高先增长后缩短,这与催化剂的结构变化密切相关。Mn的掺杂提高了催化剂的表面羟基密度,降低了催化剂的零电荷点。将具有最佳催化活性的MnFe13用于水中痕量有机污染物的催化臭氧氧化过程,发现MnFe13可以催化臭氧高效降解水中的硝基苯、扑米酮和溶解性有机物(DOMs)。催化剂的可重复利用性强,离子溶出少,结构稳定。在不同影响因素下,MnFe13催化臭氧降解水中扑米酮的实验结果表明:随着初始扑米酮浓度的不断提高,催化效能呈现先增加后减小的趋势。当扑米酮浓度为500μg·L-1时,扑米酮几乎可以完全被降解。扑米酮的降解率随臭氧浓度和催化剂投加量的增加而提高。不同的水质背景对扑米酮的降解有明显影响,水中的Ca2+、Mg2+和SO42-尤其是HCO3-等离子对扑米酮的降解有明显的抑制作用。溶液pH对扑米酮的降解也有显著影响。MnFe13催化臭氧降解扑米酮的效能在溶液pH远离MnFe13催化剂零电荷点时较低,而在溶液pH接近MnFe13催化剂零电荷点时具有最佳的扑米酮降解效果。对MnFe13催化臭氧降解水中扑米酮的增强机制进行了研究。采用叔丁醇开展羟基自由基猝灭实验,发现MnFe13催化臭氧氧化降解扑米酮的过程遵循羟基自由基反应原理。推测MnFe13中Mn4+/Mn3+和Mn3+/Mn2+氧化还原电子对加速了Fe、Mn和臭氧分子之间的电子转移过程,进而促进了臭氧快速分解为羟基自由基。结合催化剂表征结果,介态Mn-FeOOH催化剂是一个处于主导相转移过程中的过渡态晶体,包含了α-FeOOH、Fe(Mn)OOH、MnFe2O4等特征晶态结构。实验表明Fe(Mn)OOH可以提高催化剂对臭氧的吸附能力,而MnFe2O4具有比α-FeOOH更进一步促进臭氧分解的能力,三种结构的有机协同可以提高臭氧在催化剂表面的传质和分解。MnFe13可能同时具有最佳的促进臭氧在催化剂表面吸附和分解能力,从而增强了臭氧的传质,产生大量的羟基自由基,提高了有机污染物的降解效能。
其他文献
建设创新型国家,实现产业转型升级,已成为促进中国经济转向高质量发展的重要路径。党的十九大报告对加快建设创新型国家做出了战略部署,强调建立以企业为主体、市场为导向、
否定选择算法在单分类算法中具有良好特性,但在故障检测中,传统的否定选择算法训练时间过长,实际的检测精度不高。针对这些问题,提出一种基于自适应Voronoi检测器的否定选择算法。算法利用自体空间的内外边界样本生成检测器,弥补了实值检测器存在孔洞的缺陷,提高了检测器的覆盖率,且检测器仅需一次训练,减少了训练时间。通过对Iris数据和华北某电厂真实数据进行实验,将传统否定选择算法同V-Detector算
谷子是我国重要的粮食作物,但是近年来,化肥的过度施用造成了巨大的危害,不利于我过农业可持续发展,有机肥的施用可以较大程度缓解这些问题,促进农业可持续发展。利用高光谱
社会环境作为一个重要的客体,对人性格的形成起着潜移默化的重要作用,直接影响一个人的人生观及世界观.家庭环境作为社会环境的有机组成部分,和一个人的成长更有千丝万缕的联
为提高社区检测算法应对特定社区隐藏因素的能力,提出一种考虑内外均衡安全增益的可量化社区隐藏算法。通过研究社区隐藏的内在机制,推动社区检测算法性能的提升~([1])。在给出社区网络模型的基础上,对社区隐藏的评价指标进行定义,实现了社区隐藏的量化分析;基于社区检测的安全性增益指标对社区隐藏过程中的节点添加和边缘的删除策略进行研究,基于这些操作实现对网络社区的更新;对社区检测隐藏算法的安全性进行了理论分
近年来,P2P网络借贷行业在迅猛发展的同时,提现困难、跑路、诈骗等风险事件时有发生,如何对P2P网络平台分类对P2P网络借贷风险管理有着重要意义。针对P2P网络借贷平台分类问题,结合P2P网络借贷平台的运营数据,首次开展基于标签传播的P2P网络借贷平台分类算法研究。对运营数据进行主成分分析,提取主要特征;利用径向基函数和K最近邻构造P2P网络借贷平台分类的图模型;结合P2P网络借贷平台的运营数据提
本文首先介绍了城镇埋地PE燃气管道风险评估的相关思路,具体内容包括明确风险评估对象,构建城镇埋地PE燃气管道风险评估的指标体系,实际开展城镇埋地PE燃气管道各个区域的风
我国法律规定了夫妻共同财产制度,离婚往往需要分割夫妻共同财产。司法实践中,与股权相关的离婚财产分割纠纷呈逐年上升趋势。“董某诉朱某1离婚后财产分割纠纷案”,是一起一方请求分割另一方名下有限责任公司股权及其婚后收益的典型案件。本案的主要争议焦点是:朱某1所持股权是否属于夫妻共同财产;朱某1所持股权的婚后收益是否属于夫妻共同财产;朱某1所持股权该如何处理;朱某1所持股权的婚后收益是否存在。首先,关于朱
员工持股计划最早出现在西方发达经济体,并在其后续的发展过程中得到了广泛地推广,员工持股计划能够调动员工积极性的观点被越来越多的学者和企业家所接纳,认为员工持股能够
提出了一种既可保证加工精度又可提搞磨削效率的凸轮轴磨削新方法。