新型介孔环境材料的研究及应用

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有序介孔材料所具有的孔道大小均匀、排列有序、孔径可在2~50nm的范围内连续调解等特性,使得其在化学工业、信息技术、生物技术、环境能源等领域具有重要的应用意义。MCM-41、SBA-15等孔壁较厚、水热稳定性较好的介孔分子筛的成功开发,不仅打破了微孔分子筛在吸附分离、择形催化等领域的应用局限性,拓宽了新型材料的制备途径;而且更是掀起了新一轮有序介孔材料研究的热潮。磷钨杂多酸具有优良的催化性能,但因为其水溶性因而应用受到限制;将磷钨杂多酸稳定地负载到介孔SiO2上应用于多相催化可以大大增加其循环利用率。本文采用一步直接合成法,在不加强酸的前提下,仅以磷钨杂多酸为酸性调节剂成功合成出含有Keggin结构和具有双孔特性的类SBA-15介孔分子筛结构的磷钨介孔催化剂(HPWA-SBA-15);同时研究了在合成过程中添加草酸及无机盐(KCL)对HPWA-SBA-15样品微观介孔结构的影响,并采用XRD、TEM、FT—IR、和BET等手段对材料的结构及物化性质进行了表征。表征结果显示在不加酸时,HPWA-SBA-15样品具有30nm左右的较大的介孔,并有一定数量的4nm左右的较小的介孔存在于较大的介孔孔壁之间。在添加磷钨杂多酸的同时加入草酸对样品的孔容和比表面起到了一定的扩充作用,但对孔径的影响不大;而后添加草酸及无机盐的加入都对样品的合成产生了不利的影响。将HPWA-SBA-15样品应用于光降解甲基橙实验中,得到了明显的退色效果,5h后甲基橙的去除率达99.9%,TOC的去除率达18.9%;循环应用6次催化效果依然明显。介孔ZrO2作为一种特殊的过渡金属氧化物,特殊的价电子性质决定了其化学性质的多样性,在催化、电极材料、传感器、陶瓷材料等领域有广泛的应用。但常规的二氧化锆热稳定性差、比表面小、孔隙欠发达,孔径大小变化无规律等,限制了其优良性能的发挥。本文探索了以P123为模板剂,离子交换树脂、三辛胺等聚合有机物和三乙醇胺为萃取剂,应用液相萃取水热法和固相研磨萃取合成法一部直接合成介孔氧化锆的新方法,并且在固相研磨过程中研究了不同锆源对合成介孔氧化锆的影响,并采用XRD、TEM、和BET等手段对材料的结构及物化性质进行了表征。以上几种方法都可以制得具有微观介孔结构并在一定程度上表现出有序性的氧化锆,尽管样品的比表面和孔容仍然受到了一定的限制但这些方法依然是可行性较好的实验室制备介孔氧化锆的有效新方法。
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