【摘 要】
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几年来,氢气作为一种有希望替代化石燃料的新能源,由于其高能量密度、储量丰富和高效清洁等优点,已经被人们广泛关注。水电解制氢是目前己知最具发展前景的方法之一,具有电解
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几年来,氢气作为一种有希望替代化石燃料的新能源,由于其高能量密度、储量丰富和高效清洁等优点,已经被人们广泛关注。水电解制氢是目前己知最具发展前景的方法之一,具有电解产量高、清洁环保等特点。然而,水的分裂是一个上坡的过程,需要分裂的能量是237 kJ/mol。所以在电解水制取氢气过程中需要较大的析氢过电位,从而导致消耗的能量过大。人们发现,在合适的催化剂的帮助下,可以降低分解水的能量,进而提高氢气的收率。目前在工业领域中,最佳催化效果的电解水催化剂仍然是铂族贵金属催化剂。虽然其催化活性高,但由于铂这种贵金属其稀缺性和高成本等缺陷,在大规模利用方面受到了限制。因而,开发地球上储量丰富、高效、稳定产氢非贵金属电催化剂来取代铂基催化剂就显得尤为重要。本文主要制备了在钼箔基底上直接原位生长的钼基材料电催化剂。修饰的钼箔基底不仅可以更多的暴露边缘活性位点,还能够改善钼基材料催化剂的电子传输能力,从而提升催化剂的HER活性。本文主要工作如下:(1)通过简单的阳极化处理方法将钼箔表面氧化,得到具有大量氧空位的MoOx材料催化剂。在碱性溶液中,该MoOx/Mo电极表现出了优越的HER活性。为进一步改善MoOx材料活性,我们利用电沉积方法在MoOx表面负载了少量Pt颗粒,形成了 Pt-MoOx/Mo电极,其催化效果竟然接近于铂基催化剂。(2)以MoO2/Mo为基底,利用化学气相沉积法(CVD)制备MoSe2/MoO2杂化材料。具有丰富边缘位点和高导电性的MoSe2/MoO2纳米薄片原位生长在钼箔表面,并且金属性MoO2提高了MoSe2/MoO2催化剂的电荷传输效率,进而增强了 HER活性。(3)通过对MoS2进行P掺杂,通过调控退火温度,制备出了核-壳结构的MoS2(1-x)Px/MoO2杂化材料。研究表明P的掺杂能够使MoS2(1-x)Px/MoO2杂化材料暴露出更多的边缘活性位点,从而提高其HER活性。
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