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柴油机由于其功率大、油耗低、热效率高和运行稳定等特点,已成为汽车、重型货车、船舶等重型机械的主要动力源。柴油机尾气中的碳烟微粒(Particulate Matters,PM)、氮氧化物(Nitrogen Oxides,NOx)、一氧化碳(Carbon Monoxide,CO)以及碳氢化合物(Hydrocarbon,HC)等污染物的排放,给大气环境和人类健康带来严重危害。在这些主要污染物中,碳烟微粒可穿透人体呼吸系统,引起肺癌、支气管炎、心血管、哮喘等疾病。柴油机后处理技术中,颗粒过滤捕集器(DPF)是目前应用最广泛的技术之一,而该技术的核心是PM氧化催化剂的开发与优化。铁系元素铁、钴和过渡金属元素锰作为重要的基础材料,其化合物具有良好的氧化还原特性而被广泛应用于催化领域。本文采用了多种合成方法制备了铁钴掺杂铈基固溶体催化剂和锰基催化剂,利用多种表征技术分析其理化性质并以碳烟燃烧为基础反应模型,探究催化剂催化性能和理化性质之间的构效关系与反应机理。具体内容如下:采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助共沉淀法合成了铁钴双掺杂的介孔铈基固溶体催化剂Ce80Co20-xFexO2(x=0、5、10、15、20)。掺杂过渡金属铁钴之后样品仍保持CeO2的立方萤石结构,但其比表面积和孔体积增大,平均孔径减小。铁钴物种的协同作用可以产生更多的氧空位,同时提高催化剂的氧化还原性能,为催化碳烟燃烧提供更多的活性位点。样品在松接触和紧接触条件下进行了碳烟催化氧化活性实验,铁和钴的双掺杂加速了碳烟燃烧,这与其独特的介孔结构,增加的氧空位,较高的氧物种浓度和出色的低温氧化还原能力有关。此外,在NO+O2气氛下催化剂的催化活性进一步提高,这归因于NO2的辅助机理作用。采用胶体溶液燃烧法(CSCS)合成了高活性的MnOx催化剂(MnOx-A-550、MnO x-S-550、MnOx-N-X(X=550、650、750、850)),锰前驱体类型(乙酸锰、硫酸锰、硝酸锰)和煅烧温度影响了MnOx的晶体结构,表面性质和氧化还原性能。根据XPS和H2-TPR表征结果可知,合成的MnO x催化剂表面具有丰富的Mn4+,由Soot-TPR表征结果可知,MnOx催化剂含有大量的表面活性氧物种。随着煅烧温度从550oC升高至850oC,锰氧化物的晶体结构由非晶态转变为晶态。总的来说,非晶态MnOx催化剂比晶态MnOx催化剂显示出更好的催化碳烟燃烧活性,这归因于其优异的低温还原性能、增加的表面活性氧物种和丰富的Mn4+数量。催化活性结果显示,MnOx-N-650具有最好的催化碳烟燃烧活性,O2和NO+O2气氛下T50分别为372oC和332oC。对于晶态MnOx来说,随着煅烧温度升高而催化剂的催化活性逐渐下降。采用氧化还原沉淀法合成了KMnOx催化剂,合成的催化剂呈现出Mn2O3和K2-XMn8O16混合锰氧化物的晶相,具有微孔、介孔和大孔的多级孔结构。微孔和介孔材料通常具有较高的比表面积和较大的孔体积,从而可以提供大量的活性位点,这有利于气体的吸附和扩散。而大孔的存在则可以扩大材料与反应物的接触面积,提高结构中物质传递效率。在O2和NO+O2气氛下,KMnOx表现出出色的催化碳烟燃烧性能。其外在因素是KMnOx的大孔结构有利于加强其与碳烟的接触。而内在因素一方面是KMnOx自身较强的氧化还原能力并同时具有丰富的Mn3+和Mn4+存在,另一方面是K的促进作用,因为它是低熔点物质,所以可以以熔融态促进催化剂与碳烟的接触;特别是K作为一种碱性金属,可以使碳烟形成碳酸盐中间物种而吸附酸性气体CO2促进反应进行。