【摘 要】
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构筑高色纯、广色域、高效率的发光显示器件是信息时代人们不懈追求的目标。金属卤素钙钛矿材料具有连续可调的发光范围、高的荧光效率、长的载流子扩散长度等出色的光电性能,已经成为构建下一代光电器件的有力竞争者。目前,绿光和红光钙钛矿发光二极管（PeLEDs）器件的外量子效率（EQE）已经超过20%。相较于钙钛矿薄膜型器件取得的显著进展,在显示像素、集成光电子学方面具有重要作用的阵列结构器件还处于较为初期的
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构筑高色纯、广色域、高效率的发光显示器件是信息时代人们不懈追求的目标。金属卤素钙钛矿材料具有连续可调的发光范围、高的荧光效率、长的载流子扩散长度等出色的光电性能,已经成为构建下一代光电器件的有力竞争者。目前,绿光和红光钙钛矿发光二极管（PeLEDs）器件的外量子效率（EQE）已经超过20%。相较于钙钛矿薄膜型器件取得的显著进展,在显示像素、集成光电子学方面具有重要作用的阵列结构器件还处于较为初期的研究阶段,仍有许多挑战需要解决,包括:探究新的图案化结构制备方法,避免传统光刻方法对钙钛矿材料稳定性的影响;寻找同微电子工艺兼容的器件制备技术,实现器件的商业化应用;研究不同晶相钙钛矿中的激子特性和发光机制,助力新型器件的设计和性能优化。在此背景下,本论文围绕CsPbBr3微米单晶阵列生长调控、不同晶相单晶的激子特性以及阵列PeLEDs器件的构建等问题,开展了系列的研究工作。在第二章中,我们通过中空限域模板内溶液结晶方法,制备了 CsPbBr3微米单晶阵列,并证明了该方法对不同衬底的普适性。借助透射电子显微镜（TEM）、二次谐波产生（SHG）、原子力显微镜（AFM）和荧光谱（PL）等多种手段,证实了制备的阵列具有良好的单晶特性和较为均匀的高度和荧光分布。我们发展了一套兼容微电子工艺的PeLEDs器件制备方法,制备出62×47的阵列PeLEDs器件。该器件具有高达1270 ppi的像素密度,且99%的阵列单元可以工作。我们还成功展示了基于此阵列构建的PeLEDs原型显示器件。在第三章中,我们对模板限域结晶方法做了进一步的改进和优化。借助特殊修饰剂的作用,首次在多晶ITO/传输层衬底上实现了具有特定面外[100]取向的CsPbBr3单晶阵列。通过TEM、X射线衍射谱（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）等系列表征,发现这种在低温下（60℃）生长的晶体为立方相单晶,且具有非常好的结晶质量和良好的稳定性。通过比较不同修饰剂配比条件生长的单晶阵列,结合路易斯酸碱理论以及晶体界面工程原理,我们给出了单晶优化生长调控的一般原理,为获得高质量的钙钛矿微米单晶奠定了方法基础。在第四章中,我们利用多种荧光分析手段,对两种单晶（复合修饰剂优化生长的立方相单晶和无修饰剂协助生长的正交相单晶）的激子特性进行对比分析。结果表明:相较正交相单晶,立方相单晶的荧光内量子效率（IQE）提高了 45%,且在4 K下出现低阈值的激射现象。虽然两种单晶均包括自由激子发光和不同缺陷导致的束缚激子发光,但是两者的激子-声子相互作用不同,表现为荧光发射峰峰位、半峰宽和荧光强度随温度改变呈现不同的变化。立方相单晶的荧光具有更窄的半峰宽和更弱的声子散射,对应其较高的晶体质量和较低的缺陷态浓度。在第五章中,我们将修饰剂优化生长的CsPbBr3单晶阵列用于阵列PeLEDs器件,并同第二章制备的器件进行比较。结果表明对优化的器件阵列,不仅发光均匀性得到了提高,而且发光强度提升了约4倍,器件EQE也提升了 3.4倍。
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