【摘 要】
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一氧化碳(CO)是一种主要大气污染物,其中机动车尾气是CO排放的重要来源。催化氧化是一种有效控制机动车尾气中CO污染物排放的主要方法。目前商用的贵金属催化剂存在着成本较高且高温容易结焦失活等问题,迫切需要开发高效的低成本非贵金属催化剂。采用本课题组前期从轧制油泥中回收的纳米铁氧化物颗粒(SOLID-H)为原料,经空气焙烧得到氧化铁(Fe2O3-H)催化剂用于汽车尾气中CO的消除反应。为了进一步提高
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一氧化碳(CO)是一种主要大气污染物,其中机动车尾气是CO排放的重要来源。催化氧化是一种有效控制机动车尾气中CO污染物排放的主要方法。目前商用的贵金属催化剂存在着成本较高且高温容易结焦失活等问题,迫切需要开发高效的低成本非贵金属催化剂。采用本课题组前期从轧制油泥中回收的纳米铁氧化物颗粒(SOLID-H)为原料,经空气焙烧得到氧化铁(Fe2O3-H)催化剂用于汽车尾气中CO的消除反应。为了进一步提高其活性,通过机械混合法制备不同载体(13X分子筛、5A分子筛、FCC、γ-Al2O3)担载Fe2O3-H催化剂。通过XRD、TG、BET、TEM、XPS、H2-TPR和O2-TPD等方法对催化剂的物相晶型、受热失重、比表面积及孔径、晶粒形貌尺寸、表面化学价态、氧化还原及吸附氧性能进行表征,并测试其CO氧化性能。通过机械研磨法制备了13X分子筛及γ-Al2O3负载SOLID-H催化剂,并考察了其CO氧化性能。结果表明SOLID-H主要为Fe3O4相,其中经O2处理的SOLID-H/13X催化剂具有相对较大的比表面积及一定的CO氧化活性,为进一步提高催化剂的CO氧化活性,采用不同温度对SOLID-H进行焙烧,通过XRD表征分析发现,焙烧后所得Fe2O3分为α型和γ型,低温段(400-500)主要为γ型,高温段(600-700)主要为α型。研究表明,随着温度的逐渐升高,焙烧后Fe2O3-H的CO氧化活性逐渐增强,α型Fe2O3的催化氧化CO的活性强于γ型。且600焙烧所得Fe2O3-H的催化氧化CO的活性表现最佳,继续升温会导致催化剂活性下降;采用13X分子筛、5A分子筛、FCC、γ-Al2O3等载体对Fe2O3-H进行负载,制备负载型铁基催化剂;分别考察了制备条件、预处理气氛、负载量等因素对CO催化氧化活性的影响。研究表明,上述四种载体分别与Fe2O3-H相结合,13X分子筛的催化性能表现最佳。Fe2O3-H/13X催化剂在负载量为20wt.%时,经CO还原性气氛预处理后,在250下,CO转化率可达92%,且远高于Fe2O3-C/13X,20%Fe2O3-H/13X@CO在循环性测试中也表现出较好的稳定性。H2-TPR及O2-TPD分析结果表明,20%Fe2O3-H/13X@CO的氧化还原和吸附氧性能明显优于其他催化剂,从而促进了CO氧化反应的进行。综上,Fe2O3-H基催化剂在CO催化氧化中具有较好的应用前景。
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