微纳材料中倍频与双光子荧光的表征及应用

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倍频(即二次谐波产生)和双光子荧光是基本的非线性光学效应,可以用于研究光与物质非线性相互作用中的基础物理问题,在很多实际应用方面也有诸多优势。除了通过频率转换获得更多波段的光源,倍频和双光子荧光技术还可以用于物质的非线性光学表征。例如,倍频效应对物体的对称性有非常敏感且具有偏振选择性,可以用来表征晶体结构及表面形貌特性;而且,倍频空间干涉信号可以反映物体的相位信息。进入纳米技术时代以来,倍频和双光子荧光也成为了表征微纳结构的重要手段之一,不仅可以分辨出纳米尺度上的结构特征,与现代显微技术的结合还可以进一步实现高分辨的非线性光学显微成像。在本论文中,我们发展新型倍频和双光子荧光技术,对硫化镉(CdS)纳米线和周期极化铁电畴两种微纳结构材料进行了系统表征,并研究了生物组织的倍频和双光子荧光成像,以及双光子激发的荧光共振能量转移在氧浓度探测方面的应用。本论文的主要内容如下:1.理论研究了基于前向倍频信号的CdS纳米线非线性系数测量。从理论上分析单根CdS纳米线在平面波入射光场中产生的二阶非线性极化,以及前向辐射的倍频信号与入射偏振依赖关系。2.实验研究了非共振激发条件下CdS纳米线中的倍频。在实验上通过观测CdS纳米线的倍频信号对其进行成像和光谱表征,并且搭建倍频信号的偏振测量系统,连续旋转线偏振基波的偏振方向,测量特定偏振方向倍频信号的强度,与理论模型相互验证。用1050nm的光源作为基波,在非共振激发的条件下,得出CdS纳米线的倍频系数独立分量d33、d31、d15之间的比值,然后通过与标准参考样品的对比,得出倍频系数的绝对值。将纳米线的测量结果与文献报道中块体材料的情况进行比较,分析其中差别的来源机制,并讨论了纳米线直径对倍频强度偏振依赖的影响。3.实验研究了共振激发条件下CdS纳米线中的倍频。调节激发光波长进入CdS材料的双光子吸收区域,在740nm激光激发的共振条件下对CdS纳米线的倍频进行表征。实验中观察到倍频信号产生的同时伴随着强烈的双光子荧光,并对这两种信号进行偏振测量。由测量结果得出共振条件下CdS纳米线的d33、d31的比值,将其与非共振激发的结果对比,并分析偏振依赖的共振强度对倍频的影响。4.实验研究了基于二次谐波干涉共焦扫描技术的铁电畴成像。首先利用共聚焦显微镜收集周期极化钽酸锂晶体的表面倍频信号,得到高分辨率的倍频强度成像。然后通过一块钽酸锂晶体引入参考倍频光场,与畴结构产生的倍频相互干涉,可以读出极化方向相反的畴产生的倍频信号之间存在相位差π讨论了通过旋转参考晶体改变参考光相位的方法,并在实验上观察参考光相位的变化对干涉成像的影响。通过调节成像面,观察不同深度上的倍频干涉成像,分析成像深度带来的额外相位差对成像效果的影响。这一成像方法尤其适用于薄膜非线性材料中的畴结构分析。5.实验研究了生物组织的非线性光学成像,以及双光子激发的荧光共振能量转移氧传感。在实验上观察了多种动物与人体组织的倍频和双光子荧光成像,并将正常与癌症组织作比较,为癌症诊断提供帮助。另外,制备了由包埋在高分子基体中的半导体量子点和一种发光对氧浓度敏感的荧光染料所构成的氧传感薄膜。通过双光子吸收和荧光共振能量转移激发,测定了样品在不同的氧浓度下的发射光谱,结果表明氧敏感染料的发光淬灭近似与氧浓度呈线性关系。
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