低维碳材料（如碳纳米管、石墨烯等）作为近年来研究最火热的材料之一,其独特的晶体结构和优异的物理化学性质使其在光电信息传感、电子器件、催化、能源转化、发光材料等领域展现出了广阔的应用前景。如何通过改变低维碳材料的结构以实现对其性质的调控、优化,一直是材料领域的研究重点。本论文利用第一性原理计算方法,通过将石墨烷与冠醚分子相结合、在碳纳米管表面吸附金属原子、改变石墨烯的氢化程度,实现了对低维碳材料光电、催化性能的有效调控。具体研究成果主要分为以下三部分:（1）将冠醚与由sp~3杂化碳原子组成的石墨烷晶格相结合,设计了一系列具有含氧纳米孔洞的新型二维碳材料。通过第一性原理计算,所设计的含有不同空腔尺寸冠醚的石墨烷二维材料具有良好的热力学和动力学稳定性。同时,通过控制冠醚的密度,石墨烷的电子性质可以在4.43～5.85 eV的范围内进行调控;由于冠醚的引入,介电函数虚部峰值位置有微小的偏移且峰值强度受到一定程度的削弱,且导致了光吸收系数的降低和最大吸收峰的蓝移。此外,与相应的冠醚分子相比,所设计的材料对碱金属阳离子的结合强度提高了约14倍,为碱金属阳离子分离提供了较好的手段。（2）探索过渡金属原子锚定后的低维碳材料在电催化氮还原反应（NRR）中的催化性能。利用第一性原理的计算方法,系统地设计了一系列TM原子锚定的N3掺杂碳纳米管。通过对二十个候选样品的筛选,发现嵌入Tc原子的N3-（8,0）纳米管表现出最优异的催化性能,起始电位仅为-0.53 V。本研究不仅为NRR提供了可行的碳基催化剂,而且为进一步探索高效电化学固定氮气和生产NH3的金属-氮-碳材料提供了思路。（3）研究石墨烯表面的氢化程度对其NRR催化性能的调控。通过两种不同的加氢方式,用密度泛函理论计算了过渡金属V原子锚定后的不同氢化度石墨烯纳米片作为固氮电催化剂的潜力。结果表明,以扶手椅式进行加氢,且加氢程度为50%的V@G-H5-N3-AC表现出优异的催化活性,其酶机制的低起始电位为-0.43 V。该工作不仅为固氮提供了一种有效的催化剂,而且为NRR电催化剂的设计方向提供了新的思路。