CNT、BN填充的LDPE/EP共混基体复合材料的制备及其导热、导电、介电性能研究

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传统高分子材料具备轻质耐腐蚀、可加工性强、电绝缘性优异等特点。通过添加不同类型的填料,提高高分子材料的热导率和电阻率并降低介电性能,可以获得满足微电子行业需求的聚合物基复合材料。本文以BN、碳纳米管(CNT)、膨胀微球为填料,以低密度聚乙烯(LDPE)和环氧树脂(EP)共混物为基体材料,通过浇铸或热压成型的方法制备复合材料。研究LDPE和EP配比、CNT和BN配比及含量、热压压力、膨胀微球含量对复合材料填料分布状态及导热、导电、介电性能的影响,得到如下结论:在相同填充物含量下,随LDPE/EP体积比的增大,12.5vol%BN填充复合材料的热导率在LDPE/EP<3/7时急剧增大,而大于3/7后缓慢增大;35vol%BN填充的复合材料呈现下降的趋势。两种BN含量下制备的复合材料随LDPE/EP体积比增加,其电阻率逐渐增大、介电常数和损耗逐渐减小。随LDPE/EP体积比的增加,CNT填充复合材料的热导率、介电常数和介电损耗先增大后减小,在LDPE/EP比为8/2、5/5和3/7时分别达到最大值;电阻率先减小后增大,在LDPE/EP比为3/7时达到最小值。固定LDPE/EP比为3/7,(CNT+BN)总体积含量为12.5%和35%时,随CNT/BN体积比增大,复合材料热导率先增加后降低,在CNT/BN比例分别为2/10.5和1/34时热导率达最大。随着BN、(CNT+BN)含量增加,复合材料的热导率先线性增加后有所降低。比较LDPE/EP比为3/7和8/2时复合材料的热导率发现,当BN、(CNT+BN)含量≤20vol%时,LDPE/EP比为8/2的复合材料热导率较高,而当含量>20vol%时,呈现相反的结果。比较不同类型填充物填充复合材料的热导率发现,当LDPE/EP比为3/7,(CNT+BN)填充体系热导率在其含量≤35vol%时大于BN填充体系,而含量>35vol%时则小于BN填充体系;当LDPE/EP比为8/2时,BN填充体系的热导率一直高于(CNT+BN)填充体系。另外,CNT在填料中比例越高,复合材料电阻率越低、介电常数和介电损耗值越高;BN、(BN+CNT)填料含量越多,复合材料电阻率越低、介电常数越高。复合材料制备过程中,热压压力越高,复合材料成型越致密,热导率、介电常数和介电损耗越高,电阻率越低。添加膨胀微球可以提高复合材料电阻率,但会损失复合材料导热性能。膨胀微球在发泡过程中存在一个最佳发泡尺寸和密度,在该尺寸下和密度下,膨胀微球能够充分膨胀并发挥其低介电性能优势。通过SEM观察发现,复合材料的导热、介电和导电性能与其微观结构紧密相关,尤其是导热、导电性能。当填料含量较低时,其均匀分布在基体中,EP中添加少量不相容的LDPE基体相会增大填料颗粒间的接触几率,提高复合材料导热导电性能。当填料含量较高时,其主要以团聚体分布在基体中,复合材料内部已经形成导热或导电通路,添加LDPE基体相不能提高复合材料导热导电性能。过量的CNT容易在基体中团聚,增加了与基体间的界面热阻,不利于热导率的提高。
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