钒酸铋的制备及其光催化氧化脱硫的研究

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近年来,随着地球生态环境问题愈发地严重,人们越来越重视环保方面的问题。燃料油燃烧会产生大量的SOX,严重地危害了生态环境,因此研究人员都在积极地探索具有前景的燃油脱硫技术。燃料油光催化氧化脱硫技术由于具备反应条件温和,工艺简单,废弃物对环境危害小以及对传统加氢脱硫中难以脱除的苯并噻吩类芳香族含硫化合物有着良好脱除效果等优点,成为近年来最有潜力深度脱硫的方法。本论文在基于对燃料油深度脱硫方法进行研究的基础上,通过水热合成法制备出了三种钒酸铋光催化剂,并将这三种催化剂用于以纯O2为氧化剂的光催化氧化脱硫体系中,研究了其对模型油中含硫化合物二苯并噻吩(DBT)的光催化氧化脱除过程,得到的主要研究结论如下:(1)采用水热合成法制备了单斜晶相的BiVO4光催化剂,研究了前驱体pH、水热温度、水热时间等水热反应条件对催化剂光催化活性的影响。当催化剂用量m(BiVO4)/m(模型油)、通气量和光照时间分别为2.8‰,400mL/min和3h时,催化剂的光催化脱硫效果达到了49.1%,反应速率常数为0.2035 h-1。当催化剂Bi VO4重复使用5次后,脱硫率仍然可以达到42.7%。(2)通过加入催化剂载体膨润土(BTT),制备了催化剂BiVO4/BTT。根据场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)分析表明,活性中心BiVO4在催化剂载体膨润土(BTT)上得到了有效地分散,改善了催化剂的活性中心BiVO4容易团聚的问题。当催化剂用量m(BiVO4)/m(模型油)、通气量和光照时间分别为3.5‰,400mL/min和3h时,催化剂的光催化脱硫效果达到了59.8%,反应速率常数为0.2762h-1。当催化剂Bi VO4重复使用5次后,脱硫率仍然可以达到53.2%。(3)通过引入Cu2+作为修饰剂制备了催化剂Cu-BiVO4/BTT。UV-Vis分析表明,Cu2+的引入有效地增强了催化剂Cu-BiVO4/BTT在可见光区域上的光吸收性能。当催化剂用量m(Bi VO4)/m(模型油)、通气量和光照时间分别为3.5‰,400mL/min和3h时,催化剂的光催化脱硫效果达到了91.3%,反应速率常数为0.6655h-1。当催化剂Bi VO4重复使用5次后,脱硫率仍然可以达到86.8%。修饰剂Cu2+以CuO形式存在于催化剂表面,通过与BiVO4构成了异质结,促进了光生电子与电子空穴的有效分离,极大地提高了催化剂的光催化活性。所制备的三种催化剂的光催化脱硫效果优劣顺序为Cu-BiVO4/BTT>BiVO4/BTT>BiVO4
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