近年,离子液体（ILs）被认为是“绿色溶剂”和“设计溶剂”。ILs目前已经被学术界和工业界视为有毒和挥发性有机溶剂的良好替代品。ILs的应用领域在不断地完善,如在环境科学上可用于对CO2进行捕获和分离,和对SO2的处理。ILs还可以应用到燃料电池,燃料敏化太阳能电池,热电化学电池,ILs-锂、钠和镁电池中等。ILs也可以在化学合成,医药领域,农业领域等一些交叉领域有所应用。近年来关于ILs的研究领域越来越多地关注ILs的混合物。目前也有越来越多的基于理论计算的方法用于探索ILs的混合物,其中包括二元,三元ILs混合体系的模拟计算。特别是与自然界中大量存在的水的混合物。由于水的普遍纯在以及其特殊性,ILs中水的存在可以导致其性质的变化,例如溶解性,极性,粘度以及电导率。研究发现无论是亲水性的或者疏水性的ILs都能够在空气中不同程度的吸收水分,然而对溶解于离子液中的水分子的状态和水与阴阳离子之间的相互作用的研究较少,需要在分子水平了解溶解在ILs中水分子的状态,以进一步理解ILs作为化学合成和分离的介质。目前研究表明离子液体的混合体系对金属-有机框架化合物（MOF）材料的介孔结构有较大的影响[1]。本文分别采取量子化学计算和动力学模拟首次对[EMIM][Tf2N]和水,[BMIM][BF4],[BMIM][PF6]和水的二元和三元混合体系进行研究。本文在基于密度泛函理论在B3LYP/6-311+G（d,p）水平下对[Tf2N]-（W）n和[EMIM][Tf2N]（W）n的结构进行优化,其中W代表水分子,n=1⁶。通过对优化结构的分析,判断含不同水分子体系中水的存在状态,和水分子对[EMIM][Tf2N]中阴阳离子的相互作用的影响。用Tinker程序,在AMBER力场下,对[EMIM][Tf2N]与水的二元混合体系以及[BMIM][BF4]、[BMIM][PF6]和水的三元混合体系进行了动力学研究。通过MS建立混合体系的模型;分别建立[EMIM][Tf2N]和水以1:1、1:6、1:20、6:1以及纯[EMIM][Tf2N]体系的模型,分别进行动力学模拟。分析水分子的存在状态及影响。经过MD模拟得到的密度值与实验值有较好的一致性,从RDF中得出,由于少量水的加入降低了ILs中阴离子和阳离子的相互作用。根据不同含水量体系的混合物的RDF看出,含少量水时,水分子主要与ILs中的阴离子和阳离子作用,破坏了ILs中氢键网络状,使得ILs中阴离子和阳离子的相互作用减弱。当混合物中含水量较大是,水主要与其它水子作用,并形成较大的水分子团簇。我们还模拟了[BMIM][PF6]/[BMIM][BF4]/H₂O的比例为1:1:6、1:1:8、1:3:8、1:5:8体系的动力学。研究其均相混合物和液-液双相之间的动态相变,以及混合体系的相互作用。通过考虑离子的亲水性/疏水性与相行为之间的关系,我们提出对于[BMIM][PF6]/[BMIM][BF4]/H₂O在1:3:8的范围存在可逆相变,并且在临界点1:3:8时存在特殊的微观结构。通过相变过程,RDF分析,水分子的尺寸和统计分析了该现象。