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在复杂的使用环境中,橡胶材料的填料网络结构发生弹性形变、不可逆断裂和重排等微结构变化,导致其容易发生松弛、蠕变、疲劳以及老化等宏观力学行为,这些变化将降低部件的可靠性,严重时会危及系统运行的安全。为保证橡胶材料的使用性能及其长期稳定性,系统研究填料网络结构与宏观力学性能间的构效关系引起了材料领域的高度重视。然而,由于填料网络结构的复杂性,目前的研究方法和技术手段均受到限制,使得其真实结构还不清楚。因此,这就需要能够更简便直观地表征填料网络结构的技术手段,为探测其在应力作用下的演变规律,揭示填料的补强机理提供理论和技术支持。本论文利用“稀土配合物敏化荧光增强技术”对溶胶-凝胶法SiO2、沉淀法SiO2、硅烷偶联剂改性SiO2进行原位荧光标记;再利用扫描电镜、荧光光谱仪、激光扫描共聚焦显微镜、橡胶加工分析仪和固体流变分析仪,对荧光标记SiO2填料的形貌、荧光性能以及其填充硅橡胶的填料网络结构、硫化性能、动态力学性能进行测定与分析,具体结论如下:(1)利用稀土离子发光特性和有机配体敏化荧光增强技术,实现对溶胶-凝胶法与沉淀法制备SiO2的原位荧光标记。当采用质量分数为5%的Eu(DBM)3phen对SiO2实现荧光标记时,能够通过调控荧光强度与激发波长(405 nm)满足激光扫描共聚焦显微镜的使用,保证可视化结果的可靠性。根据可视化结果,能够直观观察到荧光标记SiO2填充硅橡胶中填料分散状态、聚集体形态以及对填料聚集体的尺寸、网络连接率进行统计计算。其中10-60份溶胶-凝胶法SiO2填充硅橡胶聚集体平均尺寸从0.92μm上升至6.04μm,网络连接率从5%上升至66%;10-60份沉淀法SiO2填充硅橡胶聚集体平均尺寸从2.12μm上升至7.19μm,网络连接率从8%上升至73%。表明随着填料填充份数的增加,网络连接率升高,填充硅橡胶内部逐渐形成较强的填料网络结构;(2)采用橡胶加工分析仪和固体流变分析仪对荧光标记SiO2填充硅橡胶的硫化性能、Payne效应以及拉伸性能进行测定与分析。结果表明,随着填料填充量增加,硫化过程中的转矩值逐渐增大,Payne效应逐渐增强,说明填充硅橡胶内部逐渐形成较强的填料网络结构。其中10-60份溶胶-凝胶法SiO2填充硅橡胶拉伸断裂能从83 J/m2上升至210 J/m2,10-60份沉淀法SiO2填充硅橡胶拉伸断裂能从122 J/m2上升至269 J/m2。将网络连接率与拉伸断裂能对比可知,两种填料填充硅橡胶填料网络形成逾渗值填料份数均为30份;(3)采用KH-550、KH-560、KH-570对SiO2进行原位改性并荧光标记。通过接触角、结合胶测试,填料聚集体尺寸统计以及网络连接率结果分析可知,SiO2填料的疏水性、分散性以及与硅橡胶基体相容性最好改性剂为KH-570。