【摘 要】
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高级氧化技术(AOPs)因在环境水体污染物的处理中具有高效、无二次污染、绿色环保的优势,引起了众多研究者的持续关注。其中,光-芬顿(Fenton)催化技术因其结合了光催化和Fenton催化二者的优点,而成为热点研究课题。Bi3O4Br作为一种光催化材料,具有能带结构合适、成本低、催化性能好等优点,因此在光催化污染物处理方面引起了广泛的关注。然而其依然存在可见光利用率低以及光生电子和空穴对复合率高的
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高级氧化技术(AOPs)因在环境水体污染物的处理中具有高效、无二次污染、绿色环保的优势,引起了众多研究者的持续关注。其中,光-芬顿(Fenton)催化技术因其结合了光催化和Fenton催化二者的优点,而成为热点研究课题。Bi3O4Br作为一种光催化材料,具有能带结构合适、成本低、催化性能好等优点,因此在光催化污染物处理方面引起了广泛的关注。然而其依然存在可见光利用率低以及光生电子和空穴对复合率高的缺点,达不到工业应用要求。针对光-芬顿技术存在的光生电子和空穴对复合率高的问题,本论文将Bi3O4Br基光催化材料和过硫酸单盐(PMS)联合用于光-芬顿体系中,通过Bi3O4Br基光催化材料活化过硫酸单盐(PMS)来实现载流子的高效分离。研究内容对于促进光-芬顿技术的工业化应用具有重要的理论和实际意义。本文通过水热法、水热-煅烧法、共沉淀法等一系列方法合成了Bi3O4Br、BiOBr0.75I0.25/Bi3O4Br、Co3O4/Bi3O4Br等半导体光催化材料,通过XRD、XPS、SEM/TEM、UV-Vis-DRS和ESR等测试技术对材料的物相结构、形貌、光学性质和能带结构进行了表征,并用合成的半导体光催化材料活化过硫酸单盐来降解有机污染物盐酸四环素(TC)。此外,对Bi3O4Br基光催化材料活化过硫酸单盐(PMS)高效降解有机污染物盐酸四环素的机理进行了分析。通过研究,本论文所得出的主要结论如下:(1)通过一步水热法制备了二维Bi3O4Br纳米片。实验结果表明,Bi3O4Br纳米片活化过硫酸单盐后,有机污染物盐酸四环素的降解率提高了39.8%;(2)通过共沉积法成功地将窄带隙固溶体BiOBr0.75I0.25与Bi3O4Br纳米片耦合,获得异质结构BiOBr0.75I0.25/Bi3O4Br复合光催化材料。实验结果表明,过硫酸单盐经复合光催化材料活化后,相比Bi3O4Br纳米片活化,有机污染物盐酸四环素的降解率提高了约15%;(3)将Co3O4量子点(QDs)沉积到Bi3O4Br纳米片的表面,合成了Co3O4/Bi3O4Br异质结构复合光催化材料。实验结果表明,所获得的Co3O4/Bi3O4Br异质结构光催化剂活化过硫酸单盐,相比Bi3O4Br纳米片活化,有机污染物盐酸四环素的降解率提高了约21%;(4)原位电子自旋共振谱(ESR)证实·OH、SO4·-和·O2-活性自由基是降解有机污染物盐酸四环素的主要活性物种。活性实验结果表明,BiOBr0.75I0.25和Co3O4量子点(QDs)都可以和Bi3O4Br产生协同作用可加速将光生电子和空穴的分离,从而在一定程度上提高了BiOBr0.75I0.25/Bi3O4Br复合催化剂和Co3O4/Bi3O4Br复合催化剂在活化过硫酸单盐过程中对有机污染物盐酸四环素的去除的光催化活性。
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