表面等离激元(Surface Plasmon Polariton,SPP)是一种电磁场与金属表面自由电子耦合的集体振荡,存在于金属/介质的界面处,其场强随离开界面的距离增大而指数衰减。由于其隐失场特性,表面等离激元能够将光场局域在突破衍射极限的空间范围内并伴有局域场增强效应,是当前纳米光子学(Nanophotonics)研究的热点。超紧凑的纳米集成全光回路是表面等离激元的一个重要应用,也被认为是下一代信息处理技术的有力竞争者。为实现又小又快的信息处理器件,需要在小空间范围内对光信号进行超快调制。通过创新的金属纳米结构设计以及利用金属的超快非线性光学响应,本文实现了表面等离激元在空间上超小甚至同时在时间上超快的调控,包括:(1)金纳米狭缝附近激发态电子的弛豫动力学研究;(2)基于表面等离激元透镜的超小超快全光调制;(3)基于金属纳米腔在深亚波长尺度上的光场超小调控;(4)基于纯介质耦合纳米线实现光场的深亚波长局域。具体内容如下:　　为了利用金属的超快非线性响应实现超小超快调制,首先要清楚理解金属超快非线性的机制,特别是在空间小尺度的纳米结构中,因此我首先利用时空同时高分辨的飞秒近场系统对一个金纳米狭缝附近激发态电子的弛豫动力学进行了研究。利用双波长飞秒近场系统并选取探测光位于金的带间跃迁波长,我避免了表面等离激元对探测光信号的影响,成功实现了局域探测。通过测量与激发态电子分布相对应的近场泵浦-探测信号的时空演化,我直接观察到金属内激发态电子的超快空间扩散行为。作为对比,单波长的简并泵浦-探测实验不能观察到这样的现象。该工作加深了研究者对金属超快光学非线性的理解,并为进一步实现调制打下基础。　　在上述工作的基础上,我通过飞秒激光脉冲激发一个表面等离激元透镜(Plasmonic Lens,PL),成功在亚波长空间尺寸上实现了对光信号的超快调制。在飞秒激光脉冲的激发下,表面等离激元透镜可以将泵浦光在空间上聚焦为亚波长焦点,同时由于金的超快光学非线性,使得焦点处探测光的透过率在时间上得到超快调制。双波长飞秒近场系统时空高分辨测量的结果给出光调制点的空间尺寸约为600nm,响应时间约为1.5ps。另外,焦点处的光学非线性和调制深度相比无结构处提高了一个数量级。上述空间上超小、时间上超快的全光调制,为超快响应有源表面等离激元器件的设计提供了新的思路。　　接下来,为了进一步在更小的空间尺寸上实现对光场的调控,我设计并制备了新颖的表面等离激元金属纳米腔结构。将金属纳米腔集成于传统的表面等离激元透镜的中心,在线偏振光激发下,该腔所支持金属-介质-金属(MIM)对称波导模式能被有效地激发;在合适的几何尺寸下,腔内的波导模式将形成驻波并实现共振。共振时,相比无腔的表面等离激元透镜,中心处的光强可以增强约5500倍,同时光场被紧束缚为小到6.0×10-3λo2的一个光斑,实现了在深亚波长尺度上对光场的调控。纳米腔的普瑟尔因子(Purcell Factor)达到1400,允许非常强的光与物质相互作用。近场光学表征的结果初步验证了我的设计。　　最后,在利用金属纳米结构调控光场时,我注意到金属欧姆损耗是表面等离激元器件所难以避免的。为解决这一问题,我借鉴表面等离激元杂化波导中耦合的概念,提出了一种新的利用纯介质耦合纳米线实现光场深亚波长局域的波导模式,该模式的光场强烈局域于两根高折射率纳米线之间的低折射率缝隙中。数值模拟的结果表明,在合适的尺寸下,模式的有效模场面积可以小至λo2/200,可与相同尺寸的表面等离激元杂化波导相比拟,相比单根介质纳米线波导小至少一个数量级。由于纯介质结构波导不存在吸收损耗,从理论上讲这种新的波导的传输距离将是无穷大;更由于半导体纳米线还可以提供增益,因此有望实现有源调控。这种纯介质耦合纳米线波导为超紧凑集成的全光回路提供了新的构架形式。