【摘 要】
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城市污水厂尾水的再生利用日益受到重视,然而其中较高的氮含量以及含有的以抗生素为代表的新兴污染物往往是限制其作为河湖补充水源以及回用等的瓶颈因素。本研究在课题组前期研究的基础上,以生物质-铁混合基质(Biomass-Iron Mixture,BIM)为原料研制了一种基于混合营养型脱氮模式(异养反硝化-铁自养反硝化)的反硝化滤料并构建反硝化滤池(BIM-DNBF)。考察BIM-DNBF在没有外部投加有
【基金项目】
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上海市科委社会发展领域项目(18DZ1203806)——“封闭式污水厂尾水深度处理技术研究与应用”
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城市污水厂尾水的再生利用日益受到重视,然而其中较高的氮含量以及含有的以抗生素为代表的新兴污染物往往是限制其作为河湖补充水源以及回用等的瓶颈因素。本研究在课题组前期研究的基础上,以生物质-铁混合基质(Biomass-Iron Mixture,BIM)为原料研制了一种基于混合营养型脱氮模式(异养反硝化-铁自养反硝化)的反硝化滤料并构建反硝化滤池(BIM-DNBF)。考察BIM-DNBF在没有外部投加有机碳源条件下的尾水脱氮效能及运行特征,同时探究其对尾水中痕量抗生素的去除效果以及抗生素对反硝化过程的影响作用,以期为污水厂尾水深度处理与资源化利用提供技术支撑。主要研究结果如下:(1)以铁基材料分别复配两种廉价碳源材料制备两种滤料(BIMbs和BIMrs),通过对两种BIM滤料脱氮性能的评定进行反硝化滤料的优化筛选。研究结果发现两者的脱氮性能较为接近(BIMbs和BIMrs的总氮去除率分别为83.00%~84.84%和85.37%~89.67%)。进一步对BIM滤料的脱氮速率进行对比发现BIMbs滤料的脱氮速率更高,其总氮去除率在300 min时即达到84.08%±1.62%而BIMrs滤料的总氮去除率仅有57.25%±2.35%,故选择BIMbs作为后续研究使用的BIM滤料。通过对BIMbs滤料表面结构特征分析发现,该滤料的比表面积较大、孔隙结构丰富并且滤料表面存在丰富的含氧官能团(-OH、C=O、O-C=O等),这些特性均可为微生物的附着和生长提供有利条件。对BIMbs滤料的元素分析发现滤料中的碳元素占比为18.648%,使用7个月后碳元素占比下降至13.350%,其下降率不足30%,故推测滤料具有较长的使用寿命。此外,尽管在BIMbs滤料的溶出实验中发现滤料的有机物溶出量在前5天较高随后逐渐下降至0.79~1.35 mg·g-1·d-1,然而较高的有机碳可以促进微生物在滤料表面的挂膜过程,在实际应用中可通过回流出水等方式消除它们对滤池初期出水水质的影响。(2)以BIMbs滤料构建并启动BIM-DNBF,滤池的启动时间约为9天(总氮去除率高于70%)。通过对不同水力负荷以及进水硝氮浓度条件下BIM-DNBF的脱氮性能的研究发现,在水力负荷为7.5 m~3·m-3·d-1,进水硝氮浓度为15 mg/L时,滤池的脱氮性能最佳,其总氮去除率为81.47%~89.41%,出水氨氮和COD浓度分别为0.29~0.48 mg/L和27.13~29.23 mg/L。高通量测序的结果表明,BIM-DNBF中的优势菌属包括能够进行异养反硝化的Pseudomonas、Thauera和Erysipelothrix以及可能参与铁自养反硝化的Brevundimonas和Acidovorax。基于PICRUSt功能预测构建的BIM-DNBF氮代谢通路表明nar GHI、nap AB、nos Z等反硝化功能基因的相对丰度较高。其中nar GHI和nap AB功能基因对应的Nar(膜结合硝酸盐还原酶)和Nap(周质硝酸盐还原酶)两种酶在铁自养反硝化过程中起着关键作用。虽然铁自养反硝化菌无法从Nap催化的亚铁氧化硝酸盐还原耦合过程获取能量,但是BIM滤料提供的有机碳在为异养脱氮提供电子的同时恰好还能作为“共基质”补充铁自养反硝化菌生长所需的能量,从而促进BIM-DNBF中铁自养反硝化与异养反硝化的有效耦合。(3)对不同抗生素浓度下BIM-DNBF的抗生素削减性能和脱氮效能的研究发现,BIM-DNBF对OFC(氧氟沙星)的削减效果优于其对SMZ(磺胺二甲嘧啶)的削减效果,其对SMZ的最高去除率为40.49%~41.61%(浓度为50μg/L时),而对OFC的最高去除率为89.41%~89.98%(浓度为30μg/L时)。另外,研究发现抗生素浓度大于50μg/L时开始抑制脱氮过程,但0~150μg/L的抗生素对脱氮过程的抑制强度较弱,BIM-DNBF的总氮去除性能的下降幅度均未超过20%。高通量测序的结果表明,抗生素输入显著降低了细菌菌群的物种丰富度和多样性。Bacteroidot和unclassified_f__Comamonadaceae(属于丛毛单胞菌科)分别是降解抗生素的主要菌门和菌属。具有异养反硝化功能的Pseudomonas和Erysipelothrix以及具有铁自养反硝化功能的Brevundimonas和Acidovorax的相对丰度均出现了显著的下降,这使得混合营养型脱氮体系受到不利影响进而导致BIM-DNBF的脱氮效率下降(<20%)。对氮代谢通路的分析显示,抗生素会显著降低nos Z基因的相对丰度,并且OFC的输入还会抑制周质空间中由Nap催化的亚铁氧化硝酸盐还原耦合过程,进而影响BIM-DNBF中的铁自养反硝化过程与异养反硝化耦合体系的脱氮效率。
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