锌铝型类水滑石及其改性材料吸附和光催化降解铬性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:xx19890701
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铬及其化合物广泛应用于冶金、电镀、印染、制革和金属加工等实际工业生产中,形式主要为Cr(III)和Cr(VI)。Cr(VI)的毒害性极强,其毒性比Cr(III)高出约100倍。我国把六价铬规定为实施总量控制的指标之一。因此,对含铬废水的分离处理技术与方法进行研究有着重要的现实意义。光催化反应作为一种既绿色清洁又高效经济的合成和环保的新方法,是去除铬污染的有效手段。层状双金属氢氧化物独特的层间阴离子的可交换性、主体层板阳离子的可搭配性以及结构的重组能力,广泛应用于催化、吸附等领域。碳酸银由于其禁带宽窄和敏感的可见光响应,可应用于可见光催化技术。但是由于其敏感的可见光响应和不稳定,导致碳酸银易发生光腐蚀。本课题将两者结合,以锌铝层状双金属氢氧化物为基底,经过碳酸银修饰,研究其吸附光催化降解铬污染性能。主要研究内容和结果如下:1、ZnAl-LDHs及其改性材料的制备及其表征。采用共沉淀法制备锌铝类水滑石(ZnAl-LDHs)和负载碳酸银锌铝类水滑石(Ag2CO3/ZnAl-LDHs)两种材料,并应用X射线衍射仪、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、能谱仪、热重分析、比表面积与孔隙度分析对两种锌铝类水滑石粉体催化剂的晶体结构、表面形貌和分子结构等特性进行表征,研究材料特征。XRD分析结果表明,Zn Al-LDHs具有纯的层状双金属氢氧化物相和良好的结晶度。Ag2CO3在Zn Al-LDHs的表面负载对其晶型结构基本没有影响,Ag/LDHs样品的纯度较高;ZnAl-LDHs和Ag/LDHs的BET分析显示的IV类等温线、H3型滞留回环表明颗粒之间存在孔隙,具有片状特征。ZnAl-LDHs的比表面积为62.598m2/g,Ag/LDHs的比表面积为38.896m2/g;结合其他傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜和热重分析表明Zn Al-LDHs具有典型的类水滑石特征,Ag/LDHs的EDS分析表明Ag2CO3有效地负载到ZnAl-LDHs材料当中。2、研究对比Ag/LDHs和Zn Al-LDHs除铬吸附性能,研究材料投加量、重铬酸根初始浓度、温度、p H值等因素对Ag/LDHs和ZnAl-LDHs除铬的影响。并通过动力学研究Ag/LDHs除铬性能。温度对Ag/LDHs和ZnAl-LDHs除铬影响不大。pH值对Ag/LDHs的影响很大。Ag/LDHs较ZnAl-LDHs除铬能力强,同等条件下约高出40%50%。Ag/LDHs吸附铬更符合准二级动力学模型,表明控制反应速率的关键是化学吸附。k2值较低表明反应速率很快。活化能为83.17 k J/mol,表明反应受反应速率控制。3、研究对比Ag/LDHs和ZnAl-LDHs除铬光催化性能。研究投加催化剂量、光催化反应时间、重铬酸根离子的浓度、重铬酸钾溶液的p H值以及反应温度等因素对溶液中Cr(VI)去除率的影响。研究在可见光条件下光催化还原Cr(VI)的动力学规律并探讨光催化机理。反应符合Langmuir-Hinshelwood一级动力学方程。由于碳酸银的存在使得在可见光下能够产生电子空穴,将Cr(VI)还原为Cr(III),然后Cr(III)转化为Cr(OH)3沉淀,最终从溶液中分离出来。
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