【摘 要】
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挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）具有挥发性、毒性和扩散性等特性对人类健康和生态环境构成严重威胁。催化氧化技术已被认为是高效成熟的处理VOCs的选择。CH4作为最简单但高对称性稳定分子,其催化氧化过程被认为是VOCs降解的探针反应。复合氧化物存在独特的多相协同效应、晶面效应和缺陷效应,调控范围广,可以产生活跃界面结构、丰富表面氧空位和优异热稳定性,逐步在
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挥发性有机物（Volatile organic compounds,VOCs）具有挥发性、毒性和扩散性等特性对人类健康和生态环境构成严重威胁。催化氧化技术已被认为是高效成熟的处理VOCs的选择。CH4作为最简单但高对称性稳定分子,其催化氧化过程被认为是VOCs降解的探针反应。复合氧化物存在独特的多相协同效应、晶面效应和缺陷效应,调控范围广,可以产生活跃界面结构、丰富表面氧空位和优异热稳定性,逐步在催化材料中凸显优势。本文主要研究是利用有机碳水热耦合前体氧化物一步制备新型含碳复合物（Carbon Composite Oxide,CCO）,并优化各项条件实现污染物低温窗完全降解,研究内容如下:1)通过活性指标筛选前体氧化物和改性溶剂实现复合物制备工艺条件的简化调控,并探究工艺条件对复合物影响。催化活性表明低共熔溶剂DES（Deep Eutectic Solvents）和丙三醇（DES原料）对前体改性效果相同,实现了改性溶剂的由繁到简。后续选择La BO3（B=Co、Mn、Fe）为前驱体,活性表明LC-C（La CoO3所得复合物）具有最佳活性(T50（转化率达50%所需温度）为377℃)。表征结果发现C-O键形成均降低活性离子价态,晶格氧、氧空位和高离子价态变化显著影响催化活性。2)通过组分调控实现复合物内部环境优化来发挥最大活性。在组分调控过程中,Co3O4为组分调控主要调节对象,丰富氧空位和恰当表面酸碱性增强了甲烷吸附活化和CO2的脱附能力,使得（3.5）LC-C具备最佳催化性能,其T50与T90分别为318℃和367℃。后续通过表征实验结果和热分析动力学证明复合物具有较好的热稳定性。3)通过EXAFS、XANES、in suit DRIFT及DFT计算复合物催化甲烷机制,研究发现水热反应耦合有机碳导致晶体缺陷增加。通过DFT得到La2O2CO3发挥吸附作用,而Co3O4和La CoO3发挥活化作用,同时La2O2CO3促进两种氢吸附解吸过程促进催化。在in suit DRIFT表征发现了超氧物种O22-存在,各因素协同作用共同优化甲烷催化,随着组分调控催化机制由“Two-term”转为“Rideal-Eley”催化机制。4)通过Ce替代La元素,碳改性复合物工艺应用于二氯甲烷的催化降解。通过催化性能评价得到0.5CeCo-C具有最佳的催化性能,其中T50为195℃,T90为236℃。表征结果说明Ce3+的增加和Lewis酸性位增强是C-Cl键断裂的主要因素,但形成的副产物较多,这主要是由于改性过程仍然没有使Br（?）nsted酸性得到优化,仍为后续需要解决问题。
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