金对立方氧化钐表面过氧物种光诱导生成的促进作用研究

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本文以探究氧气氛下Au对立方Sm2O3(c-Sm2O3)表面光诱导生成过氧物种的促进作用以及对其影响因素为目的。在论文的第一部分工作中,采用原位显微Raman光谱技术考察了浸渍法制备的Au/c-Sm2O3在325 nm激光诱导下过氧物种的生成情况,对光照和分子氧对过氧物种生成的影响以及激光功率、温度等影响因素进行了详细研究;采用XRD、TEM、HAADF-STEM、BET、O2-TPD、CO2-TPD以及XPS等对Au/c-Sm2O3样品进行了相关表征,并对Au的促进作用机理进行了初步探究。在论文的第二部分工作中,初步探究了在514 nm和532 nm等可见激光诱导下,Au对c-Sm2O3表面过氧物种生成的影响。比较考察了不同方法制备的c-Sm2O3负载Au样品表面过氧物种的光诱导生成情况。取得的主要研究结果如下:  (1)在325 nm激光照射下,未经任何处理的Au/c-Sm2O3样品在空气气氛下即可明显观测到过氧物种的生成,而相同条件下的c-Sm2O3表面则未能观测到过氧物种的生成,表明Au的添加可以显著促进c-Sm2O3表面过氧物种的光诱导生成,较合适Au的负载量在0.5%左右; Au0在样品表面以纳米粒子形式存在,粒径随焙烧温度升高而增大,样品中Au以三种价态共存;证实了光照和分子氧存在是Au/c-Sm2O3表面过氧物种生成的必要条件,说明Au的加入并没有改变c-Sm2O3表面生成过氧物种的机理;适当提高激光功率或样品温度有利于过氧物种的生成,而过高的激光功率或样品温度则会导致过氧物种的分解。焙烧温度的升高以及焙烧时间的增长不利于样品表面过氧物种的生成,这可能是由于Au纳米粒子粒径增大所致;Au的添加提高了样品表面对分子氧的吸附能力,并可能促进分子氧的活化,进而促进了过氧物种的生成,并且发现0价的Au更有利于过氧的生成。  (2)以浸渍法和机械研磨法制备的c-Sm2O3负载Au样品在以可见激光为激发源时摄取的Raman光谱会受到荧光的干扰,而以浸渍离心法制备的Au_c-Sm2O3样品则可以有效地避免荧光的干扰;在514和532 nm激光诱导下,Au_c-Sm2O3样品表面同样可生成过氧物种,表明在可见光照射下,Au也可有效促进c-Sm2O3样品表面生成过氧物种。
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