新型双功能受阻胺光稳定剂的设计、合成及表征

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受阻胺光稳定剂(HALS)是目前市场占有率最大,使用最为广泛的一类光稳定剂。其中Chimassorb 119是一种单体型HALS,具有优秀的耐抽提性和耐迁移性,主要用于聚丙烯、聚乙烯等聚合材料。然而,其合成技术一直被国外所垄断,因此,本文首先以N,N,N’,N’,N”-五甲基二丙烯三胺(PMDPTA)的合成为模板反应,为Chimassorb 119的合成提供研究基础。以甲胺、丙烯腈及甲醛等为原料,通过Michael加成反应、催化加氢反应及N-甲基化反应,以52.0%的总收率得到目标产物PMDPTA,并且使用甲醇作为三步反应的溶剂,有利于溶剂的回收利用。从而,建立了一条绿色、高效的、适宜工业化生产的PMDPTA的合成路线,并对其合成工艺进行了优化。在此基础上,以乙二胺、丙烯腈、三聚氯氰、2,2,6,6-四甲基-4-哌啶丁胺、甲醛等为原料,先后经Michael加成反应、催化加氢反应、亲核取代反应、N-甲基化反应等成功合成了Chimassorb 119,总收率为53.5%。另外,根据目前HALS的发展趋势,利用其与二苯甲酮类紫外线吸收剂的协同效应,本文设计合成了三个双功能受阻胺光稳定剂,其结构经1H NMR,13C NMR和FT-IR进行了确认。以氯乙酰氯,2,4-二羟基二苯甲酮和2,2,6,6-四甲基哌啶胺为原料,经亲核取代反应合成了目标产物2-(2,2,6,6-四甲基哌啶-4-氨基)乙酸-(4-苯甲酰基-3-羟基)苯酯(TM1);以丙烯酰氯,2,4-二羟基二苯甲酮和己二胺哌啶为原料,经亲核取代反应和Michael加成反应合成了目标产物3,3’-(己基-1,6-二(2,2,6,6-四甲基哌啶-4-氨基))二丙酸-二(4-苯甲酰基-3-羟基)苯酯(TM2);以1,3-二氧环戊-2-酮,2,4-二羟基二苯甲酮,丙烯酸甲酯和2,2,6,6-四甲基哌啶胺为原料,分别经催化脱羧、Michael加成反应和酯交换反应合成了目标产物3-(2,2,6,6-四甲基哌啶-4-氨基)丙酸-((4-苯甲酰基-3-羟基)-2-苯氧基)乙酯(TM3),并对第三步酯交换反应进行了条件优化。采用荧光紫外灯老化法,对所合成的双功能受阻胺光稳定剂TM1进行了应用性能评价。结果表明其具有较好的抗氧化性和光稳定性,可有效地抑制聚乙烯材料的降解及老化。
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