抗生素类药物作为抗菌剂和促生长剂被广泛应用于疾病治疗以及畜禽养殖等领域中。然而,在使用过程中,只有少量抗生素能被人类及动物机体吸收转化,30～90%的抗生素以原型及代谢产物的形式随粪便及尿液排泄进入环境,对生态环境及人体健康构成了潜在危害。半导体光催化降解技术具有绿色、高效、降解彻底等优势,在治理水体中抗生素类污染物方面具有显著优势。因此,开发制备具有高效光响应的半导体催化剂至关重要。本文采用简易合成方法制备AgBr/Ag3PO4@Fe2O3复合半导体可见光催化剂,利用XRD、TEM等表征手段对催化剂的结构、组成、形貌及光化学特性进行表征,并对催化剂进行光催化性能研究。以混和抗生素溶液作为研究对象,催化剂在可见光作用下对其进行光催化降解实验,研究了影响抗生素降解的因素、光催化降解机理及抗生素的降解途径等。1、AgBr/Ag3PO4@Fe2O3 的合成及表征采用溶液滴定法合成了四种不同含银量的复合半导体光催化剂AgBr/Ag3PO4@Fe2O3。四种银含量不同的光催化剂的XRD衍射峰与标准图谱JCPDS对应的AgBr、Ag3PO4、Fe2O3标准卡片对比匹配良好,且银含量越高,Fe2O3的特征峰强度越弱;SEM及TEM表征图上均能看到AgBr/Ag3PO4晶花均匀的分布在Fe2O3表面;复合催化剂的XPS宽扫描图谱表明催化剂中含有Br、P、Ag、O和Fe元素,单个元素的XPS扫描图谱表明催化剂中的Br是-1价,P是+5价,Ag是+1价、O是-2价,Fe是+3价,与AgBr/Ag3P04@Fe2O3中各元素的价态特征一致;BET表征结果表明,Fe2O3的比表面积为3.7 m2/g,银元素与Fe2O3物质的量比为0.5、1.0、1.5、2.0的四种光催化材料的比表面积分别为7.6、7.8、9.2及7.4m2/g;UV-vis DRS表征结果表明Fe2O3及四种含银量不同的光催化剂对可见光均表现出了较强的吸收性能,当银元素与Fe2O3物质的量比为1.5时,带隙能最低,为1.44 eV。2、抗生素降解特性研究以亚甲基蓝为目标污染物,对合成的含银量不同的AgBr/Ag3P04@Fe2O3催化剂进行光催化性能研究,实验结果表明,当银元素与Fe203物质的量比为1.5时(简写为Ag1.5BrPFe),亚甲基蓝降解速率最快,30 min内亚甲基蓝完全降解,循环利用4次后,30min内亚甲基蓝的去除率仍能达到84.0%,催化性能稳定。利用Ag1.5BrPFe在可见光催化下降解浓度均为1.0 mg/L磺胺嘧啶、诺氟沙星、环丙沙星、四环素混合溶液,对影响其降解的因素进行了研究。实验结果如下:①在室温下,pH值为7.0时,催化剂的投加量为0.17 g/L时,混合抗生素废水的降解效果最佳,反应30 min时,四种抗生素基本完全降解;②在室温下,溶液初始pH值越低,越有利于反应的进行,而较高的pH则会使反应受到抑制;③反应体系中氯离子(Cl-)的存在会对抗生素的降解有抑制作用,硫酸根离子(SO42-)的存在则会促进抗生素的降解;溶液中存在其它有机质时,会抑制抗生素的降解。对AgBr/Ag3PO4@Fe2O3降解有机物的机理进行了研究,研究结果表明:在光催化过程中,反应溶液中超氧自由基(.O2-)、羟基自由基(·OH)及空穴(h+)同时存在,其中发挥主要作用的是.O2-。3、抗生素的降解途径对反应过程中四种抗生素的可能降解途径分别进行了研究,结果如下:①磺胺嘧啶在光催化作用下的降解途径分为两种:第一种是磺胺嘧啶脱SO2反应,生成m/z=187的物质;另一种是嘧啶环上的一个H被羟基取代,生成m/z=267的两种同分异构体,然后继续反应,发生嘧啶环开环的反应或者嘧啶环直接开环,生成mm/z=215的物质;②诺氟沙星在光催化作用下共发现了五种降解中间产物,质荷比分别为2 51、279、294、322、350,这些产物都是由哌嗪环被逐步氧化而得到的;③环丙沙星的降解过程与诺氟沙星类似,其在降解过程中被氧化部位均发生在呱嗪环,共发现了三种降解中间产物,质荷比分别为362、334、263;④四环素在光催化过程中被氧化的部位均发生在支链上,共发现了四种中间产物,质荷比分别为475、459、431、396。