【摘 要】
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随着电子产品的高速升级换代,电子元器件的散热问题受到越来越多的关注。其中,起到热传递连接作用的热界面材料（Thermal Interface Materials,TIMs）是解决散热问题的关键材料之一。聚合物/石墨烯导热复合材料同时结合了聚合物材料的密封好、易加工、成本低和石墨烯的声子-电子协同热传导等优势,已被视为先进TIMs的理想替代物之一。相比而言,类贝壳层状结构的聚合物纳米纤维/石墨烯复合
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随着电子产品的高速升级换代,电子元器件的散热问题受到越来越多的关注。其中,起到热传递连接作用的热界面材料（Thermal Interface Materials,TIMs）是解决散热问题的关键材料之一。聚合物/石墨烯导热复合材料同时结合了聚合物材料的密封好、易加工、成本低和石墨烯的声子-电子协同热传导等优势,已被视为先进TIMs的理想替代物之一。相比而言,类贝壳层状结构的聚合物纳米纤维/石墨烯复合薄膜以质轻、轻薄、高面内导热、制备工艺简单等特点受到广泛关注,且具有可观的工业化应用前景。目前,相关研究仍然存在以下问题:聚合物纳米纤维与石墨烯之间的高界面热阻;层状结构中高效声子传递通路的低含量构筑;高取向层状结构的规模化制备。基于此,本文开展以下三个方面研究:（1）针对界面热阻问题,采用生物质聚多巴胺（PDA）对石墨烯纳米片（GNS）修饰,以期降低石墨烯与羧基化纤维素纳米纤维（CNF）间的界面热阻。研究发现,PDA与羧基CNF之间的强氢键作用可有效降低GNS与CNF之间的界面热阻。通过调整PDA接枝量,可有效平衡PDA修饰带来界面热阻改善和引入隔热层的矛盾。在多巴胺:GNS为1:30配比下,10 wt%的CNF/GNS@PDA复合薄膜导热系数为13.47 W m-1 K-1,对比未改性的CNF/GNS复合膜导热系数提高44.6%。同时,在较高GNS填充量下（50 wt%）,PDA改性则影响了GNS的直接接触,不利于导热性能提升。（2）通过交替抽滤CNF溶液和CNF/GNS溶液制备的交替分层结构GNS@CNF膜在5层交替结构表现最优导热性能,面内导热系数在仅25 wt%含量可达到33.55 W m-1 K-1,对比无分层结构CNF/GNS薄膜导热系数提高23.48%。进一步提升石墨烯含量（45 wt%）,分层结构的复合膜面内导热系数可提升至50.98 W m-1 K-1。（3）最后,用刮涂-溶胶-凝胶-蒸发成膜方法制备GNS/芳纶纳米纤维（ANF）复合薄膜。研究表明,同时结合溶液刮涂所产生的剪切力和凝胶蒸发自组装过程中石墨烯的自限位作用,可实现GNS在ANF基体内的高度取向密实堆叠。因此,获得的GNS@ANF复合膜具有较高的面内热传递功能,50 wt%的GNS含量下,导热系数为50.68 W m-1 K-1。同时,刮涂-溶胶-凝胶-蒸发成膜工艺简单、不受尺寸限制,易于实现规模化制备。
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