【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）作为一种典型的大气污染物,其过量排放不仅导致温室效应,光化学烟雾和臭氧层空洞等环境问题,同时也会对人体健康造成严重危害。伴随着碳中和等政策的提出,VOCs的控制技术已经成为了环境领域研究的热点。其中,活性炭吸附因为其操作简单,成本较低等优点被广泛运用于工业生产。在此基础上,为了实现VOCs的资源化利用,电催化还原法也应运而生。碳材料因为其具有良好的导电性,结构可控性,化学稳
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挥发性有机物（VOCs）作为一种典型的大气污染物,其过量排放不仅导致温室效应,光化学烟雾和臭氧层空洞等环境问题,同时也会对人体健康造成严重危害。伴随着碳中和等政策的提出,VOCs的控制技术已经成为了环境领域研究的热点。其中,活性炭吸附因为其操作简单,成本较低等优点被广泛运用于工业生产。在此基础上,为了实现VOCs的资源化利用,电催化还原法也应运而生。碳材料因为其具有良好的导电性,结构可控性,化学稳定性,吸附容量大和价格低廉,含量丰富等优点。无论是作为吸附剂还是电催化剂都具有广阔的运用前景。但是碳材料存在易与VOCs废气中的水蒸气相结合的问题。这是因为碳材料表面存在丰富的亲水性含氧官能团,极易与VOCs废气中的水蒸气结合,从而降低其对VOCs的吸附性能。同时碳材料存在自身的催化活性较低,而VOCs电催化转化反应的难度较大等问题。针对以上两个关键的科学问题,本研究通过表面改性和结构调控的手段改变碳材料表面的官能团及内部的孔隙结构,考察了官能团和孔隙结构的变化对VOCs的吸附选择性与电催化性能的影响。主要研究内容与成果如下:1.本研究利用溶剂热法制备了一系列混合硅氧烷改性的疏水活性炭。混合硅氧烷链通过与活性炭表面亲水性含氧官能团结合,提高活性炭的疏水性能。实验结果表明,改性活性炭对乙醇,乙酸乙酯和甲苯在湿度为90%条件下的吸附性能提升25.9,17.4,和16.3%。同时,对不同极性的VOCs的吸附具有选择性。通过Y-N模型对几种活性炭的吸附动力学进行模拟,拟合结果与实验一致。此外,理论计算结果表明硅氧烷改性能显著提升乙醇,乙酸乙酯和甲苯的吸附能。改性碳的脱附温度更低,重复性能更好。有利于其工业化运用。2.采用定向冷冻铸造与MOFs衍生的协同方式成功制备了有序分级孔碳气凝胶,并将其作为独立电极用于电催化还原脱氯。考察不同孔隙结构的碳气凝胶对1,2-二氯乙烷的电催化脱氯性能影响。结果表明,有序分级孔碳气凝胶在电势为-2.75（vs SCE）时表现出优良的电化学活性,乙烯的法拉第效率为52%,电流密度为19.30 m A/cm~2,和接近100%的乙烯选择性。通过稳定性实验和反应后材料的各项表征可以确定有序分级孔具有良好的稳定性。
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