作为一种具有优良物理化学性质的材料，Mo2C在很多领域都引起了人们的高度重视。在多相催化领域，由于它具有与贵金属催化剂相似的催化活性而得到了广泛的研究，并且被认为是贵金属催化剂的潜在替代者。因此，深入了解Mo2C催化剂的性质无论在工业生产还是从学术研究的角度都具有重要的意义。而利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学计算来讨论这一体系则有利于更加全面深入地了解其催化性质。　　 本论文采用量子化学方法，研究了碳化钼(Mo2C)催化剂表面的稳定性以及催化活性。首先利用原子热力学方法研究了β-Mo2C各个表面在不同实验条件下的稳定性，研究发现:催化剂各个表面稳定性会受到实验条件（如温度和压力）的影响，当CH4/H2的摩尔比为1/4，压力为latm(实验上广泛采用的条件)时，在低温条件下β-Mo2C的(001)面是最为稳定的表面，而在高温条件下(101)面成为最为稳定的表面。当将条件固定为跟实验上最为接近的情况(CH4/H2=1/4，p=latm，T=1000K)时，我们对于各个表面的稳定性进行了一个排序，发现得到的表面的稳定性顺序跟实验所测得的相应表面的XRD衍射峰的强度相吻合，同时，基于表面自由能，通过Wulff构建得出了催化剂的理想形貌，其结果与HRTEM表征数据的结构特征相符，这证明了我们方法和结论是相对合理的。　　 其次，我们利用更加深层次的原子热力学方法讨论了在一定的温度和压力条件下CO在选定表面上的稳定覆盖度。研究发现:在同一个表面上，CO的稳定覆盖度是随着实验条件的变化而变化的;对于不同的表面，当温度压力相同的时候，其表面的CO稳定覆盖度也是不一样的，因此在处理覆盖度问题的时候需要对实验条件进行考虑。同时，随着温度的改变，表面的覆盖度会发生变化，因此可以根据温度的变化来近似模拟CO的脱附温度，结果显示，我们在低温下模拟出的CO的脱附温度与实验上所得的TPD峰的位置非常的接近。此外，我们在综合考虑温度和CO分压的情况下，构建了CO稳定覆盖度的二维相图，通过相图我们可以得出更加全面的信息，如在给定的温度和压力下，可以直接在相图中找出CO在这一条件下的稳定覆盖度，这些信息将会有助于我们在进行反应机理讨论时选定更加合理的初始状态。　　 最后，我们讨论了α-Mo2C表面的稳定性与CO吸附和解离活性的关系。通过原子热力学方法对其表面能进行计算，发现α-Mo2C表面的稳定性也是随着实验条件的变化而变化的。通过计算CO在表面上的吸附和解离我们将表面的稳定性与催化活性进行了关联。研究发现:当CO在不同的表面上吸附构型非常相似的时候，随着表面能的升高（稳定性降低），CO的吸附和活化程度都升高，这在一定程度上验证了“稳定的表面催化活性不一定高”的观点。此外对于CO的解离势垒的研究发现:CO在α-Mo2C最稳定的表面(111)表面上的解离需要最高的能垒，虽然(111)表面在整个催化剂表面中暴露最多。