富氢中CO优先氧化的CuO/Ce1-xZrxO2-Al2O3催化剂

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燃料电池是当今为解决能源危机和大气污染及温室气体效应问题而最受关注的技术之一。其中质子交换膜燃料电池(PEMFC)以其应答速度快,操作温度低等优点成为新一代燃料电池,在未来移动能源方面的应用前景格外引人注目。选择性催化氧化是将燃料电池氢源中的CO降低到ppm级较有效的方法。非贵金属催化剂CuO-CeO2因其出良好的CO选择性催化氧化活性,成为该领域的研究热点。本工作采用共沉淀-浸渍法制备了CuO/CexZr1-xO2-Al2O3催化剂。实验过程中,考察了载体中Al2O3、ZrO2的含量、CuO不同的负载量以及改变载体的制备方法对催化剂性能的影响。研究发现:CuO/CeO2催化剂能在较宽的温区(95~175℃)内实现富氢气氛中CO的净化;适宜CuO含量可提高CuO在载体表面的分散度; Al2O3加入CuO/CeO2催化剂中可以提高活性组分的分散度,但是不会改变催化剂的结构和氧化还原产物。使用硝酸铝制备的CuO/CeO2-Al2O3催化剂具有良好的活性和选择性,但其抗水抗CO2性能较差。而使用活性Al2O3制备的CuO/CeO2-Al2O3催化剂则体现出较好的抗水抗CO2性能;锆加入CuO-CeO2中可以增强催化剂的选择性,增大比表面积,改善孔结构,而且展现出良好的抗水抗CO2性能。但是ZrO2的添加量要适量,这是因为CuO和CeO2之间的相互作用会随着ZrO2的含量的增加而减弱,所以当ZrO2的含量超过0.1时,催化剂对CO的催化氧化作用会减弱。实验结果表明对CO选择性催化氧化性能良好的CuO/CexZr1-xO2-Al2O3催化剂组成为:Al2O3含量为20wt%、ZrO2的含量为0.1,CuO负载量为7wt%,且此催化剂具有良好的抗水抗CO2性能。
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