CO2既是主要的温室气体,同时也是储量丰富、廉价易得的碳资源。将CO2转化为能源化学品是一种解决能源短缺与环境问题的可持续发展路线之一。CO2催化加氢制取甲烷是一种有前景的CO2转化利用技术,其关键是制备经济高效的催化剂。以镍为活性金属的催化剂得到广泛研究,但存在着高温下容易烧结团聚、反应机理尚不明确等问题。据此,本文主要从以下几方面进行研究:SSZ-13分子筛具有良好的孔道结构及优异的水热稳定性能,本文通过水热浸渍法制备了Ni含量为5、10、15、20 wt%的Ni/SSZ-13催化剂。通过BET、XRD、H2-TPR、TEM等手段对催化剂的物理化学性质进行表征,并在固定床反应器上考察了Ni含量、反应温度、空速对Ni/SSZ-13催化剂CO2甲烷化性能的影响。结果表明:SSZ-13沸石及Ni/SSZ-13催化剂的孔结构以微孔为主,Ni物种均匀地分散在催化剂孔道内,金属Ni是CO2甲烷化反应的主要活性组分,载体优良的孔道结构可以抑制Ni纳米颗粒的烧结团聚。Ni/SSZ-13催化剂的起活温度较高,在450°C时具有最佳的反应活性。在相同温度下,Ni含量越高,催化剂的CO2甲烷化催化活性也越好。Ni/SSZ-13催化剂具有良好的高温稳定性,在较低的空速下表现出的催化剂活性更高。基于密度泛函理论计算方法,从分子层面对Ni/SSZ-13催化剂的CO2甲烷化反应机理进行了探究,详细阐述反应过程中的中间体的吸附行为、活化机制、金属-载体相互作用及反应路径。结果表明:Ni/SSZ-13催化剂表面上的Ni原子可以为H2的吸附、解离提供合适的活性位点,Ni6团簇顶端的Bridge位点是CO2分子的最佳吸附位点。CO2*（*表示吸附态）通过C端加氢、O端加氢或C-O键直接断裂的方式活化后,分别得到中间物种HCOO*、HOCO*及CO*。根据三种中间物种对CO2甲烷化路径进行计算,得到催化剂表面最佳路径为CO2*→CO*→C*→CH*→CH2*→CH3*→CH4*,反应路径的速控步骤是CO*+O*+2H*→CO*+H2O*,所需活化能垒为95.51 kcal/mol。虽然Ni/SSZ-13催化剂表现出优异的高温活性及催化稳定性,但是它在低温下的反应活性并不突出。研究表明,Ni/Ce O2催化剂是一种低温活性良好的CO2甲烷化反应催化剂,但其CO2活化反应机理还存在争议。因此,通过DFT计算方法深入研究了Ni/Ce O2催化剂表面的电子性质、气固反应机理。结果表明:Ni团簇与Ce O2（111）表面之间存在强烈的金属-载体相互作用,CO2分子可以稳定吸附在Ni/Ce O2催化剂上的Ni4团簇顶端。甲酸路径和C-O键直接断裂路径中速控步骤所需的活化能垒明显高于RWGS+CO-hydro路径,不具备反应优势。因此,Ni/Ce O2催化剂表面上的CO2甲烷化反应的最佳路径是CO2*→HOCO*→CO*→HCO*→H2CO*→CH2*→CH3*→CH4*,该路径的速控步骤是在H*辅助条件下H2CO*物种中的C-O键断裂。