【摘 要】
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苯胺广泛的应用于化工原料和精细化工等,主要用于二苯基甲烷二异氰酸酯（MDI）产品,也是目前需求最大的高附加值中间体。硝基苯液相加氢法制备苯胺是目前应用最广泛、最安全、最环保的生产工艺。该工艺多采用贵金属催化剂（如Pd、Pt、Ru、Au等）,但贵金属由于高昂的成本、有限的耐久性和易失活等缺点,使得非贵金属催化剂成为关注的焦点,尤其是Co、Ni催化剂,该类催化剂由于其价格低廉、性能稳定等特点,被众多国
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苯胺广泛的应用于化工原料和精细化工等,主要用于二苯基甲烷二异氰酸酯（MDI）产品,也是目前需求最大的高附加值中间体。硝基苯液相加氢法制备苯胺是目前应用最广泛、最安全、最环保的生产工艺。该工艺多采用贵金属催化剂（如Pd、Pt、Ru、Au等）,但贵金属由于高昂的成本、有限的耐久性和易失活等缺点,使得非贵金属催化剂成为关注的焦点,尤其是Co、Ni催化剂,该类催化剂由于其价格低廉、性能稳定等特点,被众多国内外学者所喜爱。但现有报道的非贵金属催化剂活泼性较低,制备条件繁琐,反应条件及结果依旧不能取得令人满意的结果,阻碍了该类催化剂的大规模发展。所以,开发一种价格低廉、反应条件温和、催化活性好、环境友好型催化剂催化硝基苯选择加氢制备苯胺就显得尤为重要。本文提出了一新颖的杂化纳米结构Co、Ni催化剂策略:将非贵金属与半导体膜层组合起来达到两者1+1>>2的协同催化效应,按此新颖策略研制出高活性的杂化纳米结构Co、Ni催化剂。通过沉淀法和气相还原法结合,依据自发单层分散原理,半导体氧化物Zr O2以单层或多层平铺在分子筛载体上,Co、Ni金属颗粒镶嵌/负载在这半导体膜层上,从而制备了一类新颖的杂化纳米结构Co/@-Zr O2/SBA-15、Ni/@-Zr O2/SBA-15、Ni/@-Zr O2/MCM-22催化剂,系统的考察了该类催化剂催化硝基苯加氢的性能,其结论如下:1、采用沉淀法-气相还原法制备了Co/@-Zr O2/SBA-15、Ni/@-Zr O2/SBA-15、Ni/@-Zr O2/MCM-22催化剂,通过XRD、TEM、XPS、BET等表征证实该类催化剂具有大的比表面积,活性组分粒径较小且均匀分散;Ni或Co纳米颗粒镶嵌或负载在半导体Zr O2膜层上的特殊结构形貌。2、硝基苯氢化还原反应:Co/@-Zr O2/SBA-15在条件为120℃,1MPa,反应4h时;Ni/@-Zr O2/SBA-15在条件为120℃,1MPa,反应30min时;Ni/@-Zr O2/MCM-22在条件为120℃,1MPa,反应30min时;三种催化剂对硝基苯的催化效果达到最佳,100%的硝基苯转化率和99.99%的苯胺选择性。3、Co、Ni和半导体Zr O2膜层载体之间存在较强的相互作用,电子效应与界面效应,对硝基苯硝基基团具有强的优先吸附作用和专一性,从而达到对硝基苯选择加氢高效,高选择,高稳定的特点,其催化性能优异。
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