近年来,随着电子技术的不断发展,大规模集成电路的小体积化、高集成度和高功率化成为各类电子元器件的发展方向。在航空航天领域中,高温、高压、高频状态下的连续工作对于材料的导热性能和力学性能都提出了更高的要求。传统的导热树脂材料已经难以满足这一需求,而石墨烯的出现则为导热树脂带来了新的机遇和挑战。单层石墨烯的热导率可以达到5300W/m K,是目前热导率最高的二维导热材料。但由于石墨烯片层之间存在较高的范德华力,容易在树脂内部团聚,形成大量空洞影响复合材料的导热性能。因此如何提高石墨烯在树脂中的分散性就成了迫在眉睫的问题。同时为了使复合材料获得更高的热导率,就要在复合材料内部添加大量的石墨烯,这会使得复合材料的力学性能大幅下降,限制了石墨烯填充型导热树脂的应用前景。本文首先制备了高定向的石墨烯宏观体,通过宏观体内部石墨烯片层的搭接,为在复合材料内部实现导热通路以及复合材料的各向异性打下基础;然后将树脂基体与石墨烯宏观体进行复合,在保证石墨烯宏观体结构不被破坏的同时,制备得到石墨烯/环氧树脂复合材料。为了探究不同因素对复合材料热导率的影响,本文采用以有效介质近似法为基础的数学理论模型对复合材料的热导率进行了模拟计算。具体研究成果如下:本文分别以石墨烯海绵和石墨烯薄膜作为石墨烯宏观体与环氧树脂进行复合,制备出石墨烯/环氧树脂复合材料。SEM分析表明石墨烯海绵内部为管状结构,石墨烯薄膜内部为层状结构。两种宏观体都具有高度定向的特点,其内部石墨烯片层的搭接可以在复合材料内部形成导热通路。当石墨烯海绵/环氧树脂复合材料中石墨烯的质量分数为0.8%时,复合材料的轴向热导率可以达到0.69W/m K,为环氧树脂的3.3倍;径向热导率可以达到0.11W/m K,为环氧树脂的53%,达到了隔热材料的标准。复合材料显现出明显的各向异性。当石墨烯薄膜/环氧树脂复合材料中石墨烯的质量分数为17%时,复合材料平行于石墨烯方向的热导率为8.34W/m K,为环氧树脂的39.71倍;复合材料垂直于石墨烯方向的热导率为1.31W/m K,为环氧树脂的6.24倍。复合材料在体现出各向异性的同时也展现出了优异的导热性能。本文通过Nan模型对复合材料热导率的影响因素进行了探讨,并模拟了实验部分两种石墨烯/环氧树脂复合材料的热导率。石墨烯长径比以及界面热阻的增加都会使复合材料的热导率下降,而石墨烯含量的增加以及石墨烯片层热导率的增加都会使复合材料的热导率增加。但石墨烯水平方向和垂直方向的热导率分别达到3000W/m K和30W/m K后,石墨烯热导率的增加对于复合材料热导率的影响微乎其微。Nan模型对于石墨烯含量较低的复合材料热导率模拟效果较好,而当石墨烯含量较高时,Nan模型的偏差较大。