【摘 要】
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CO2的过量排放导致全球变暖和温室效应等问题愈演愈烈,因此迫切需要采取措施减少碳排放。CO2的捕获、储存和利用被认为是实现CO2减排的一项很有前途的技术。使用固体吸附剂高效捕获CO2被认为是该技术的关键。其中,金属有机框架(Metal Organic Frameworks,MOFs)材料因其比表面积大、可调变的孔径、化学性质可调等特点,被认为是最有潜力的CO2吸附材料。但MOFs材料也存在成本较高
【基金项目】
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内蒙古自治区高等学校科学研究项目(NJZY21284); 国家自然科学基金地区项目(21300-5191108);
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CO2的过量排放导致全球变暖和温室效应等问题愈演愈烈,因此迫切需要采取措施减少碳排放。CO2的捕获、储存和利用被认为是实现CO2减排的一项很有前途的技术。使用固体吸附剂高效捕获CO2被认为是该技术的关键。其中,金属有机框架(Metal Organic Frameworks,MOFs)材料因其比表面积大、可调变的孔径、化学性质可调等特点,被认为是最有潜力的CO2吸附材料。但MOFs材料也存在成本较高,循环性较差,CO2/N2吸附选择性低,CO2吸附容量有待继续提高等问题。因此,本文以金属有机框架HKUST-1作为研究对象,使用多孔材料对HKUST-1进行改性,构建复合材料以提高吸附材料的CO2吸附能力。主要研究内容如下:1、利用三维笼状介孔的Si O2(SBA-16)对HKUST-1进行改性,通过溶剂热法原位合成了SBA-16@HK复合材料。研究结果表明,相比于HKUST-1,复合材料引入了SBA-16的介孔结构,促进了CO2的传质扩散。复合材料SBA-16@HK-1的高比表面积、较大的总孔容、微孔孔容和额外的介孔结构等特点增强了MOFs材料的CO2的捕获能力。在1 bar、0℃的条件下,SBA-16@HK-1的CO2吸附容量为183.13 cm~3/g,相比HKUST-1提高了15%。复合材料的CO2吸附机理仍以物理吸附为主,其吸附热比HKUST-1更低,因此再生能耗更低。同时,复合材料有良好的再生稳定性。2、以三种LTA型沸石(5A、4A、3A沸石)作为改性剂,使用溶剂热合成法原位合成了沸石/HKUST-1复合材料。加入沸石后,形成了具有异质结构的复合材料。并且复合材料的比表面积、孔容大幅增加,CO2吸附位点增多。MOFs中介孔结构的增多有利于CO2的传质扩散。在1 bar、0℃条件下,5A、4A、3A沸石改性复合材料的CO2吸附容量均有着大幅的提升,分别达到了202.84 cm~3/g、206.07 cm~3/g、200.01 cm~3/g。与HKUST-1相比,复合材料均有着较低的吸附热,这意味着复合材料在脱附再生时耗能较低。5A沸石加入到HKUST-1后,复合材料HK-3-5A的CO2/N2选择性比HKUST-1提升了15%。由于沸石的价格低廉,沸石/HKUST-1复合材料有着良好的经济性。此外,通过五次CO2循环吸附测试,发现复合材料有良好的再生稳定性。
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