【摘 要】
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柔性及可穿戴电子设备因具有轻量化与多样性等特点受到了人们的广泛关注,与之相匹配的柔性储能器件也因此得到了迅速的发展。但传统液态电解质无法满足柔性储能器件对安全性及力学性能的需求。凝胶电解质因具有高安全性、低成本、良好的加工性、优异的力学性能等优势而成为了目前柔性储能器件中最有前景的电解质。但现有的凝胶电解质离子电导率较低、力学模量较差而且其电极/电解质界面阻抗过大,这些问题极大的阻碍了其发展,本文
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柔性及可穿戴电子设备因具有轻量化与多样性等特点受到了人们的广泛关注,与之相匹配的柔性储能器件也因此得到了迅速的发展。但传统液态电解质无法满足柔性储能器件对安全性及力学性能的需求。凝胶电解质因具有高安全性、低成本、良好的加工性、优异的力学性能等优势而成为了目前柔性储能器件中最有前景的电解质。但现有的凝胶电解质离子电导率较低、力学模量较差而且其电极/电解质界面阻抗过大,这些问题极大的阻碍了其发展,本文通过对凝胶电解质进行结构设计、引入氢键构建双交联网络以及使用原位凝胶化等方法,有效的改善了上述问题。并探究了原位凝胶化制备的凝胶电解质中的离子传输行为,通过这些方法显著的提升了柔性超级电容器的电化学与力学性能。本论文主要工作有:（1）提出了兼具优异力学性能,高离子电导率的聚丙烯酰胺（PAM）基凝胶电解质构建策略,发展了一种提升凝胶电解质力学性能和离子电导率的普适方法。通过在丙烯酰胺单体（AM）聚合的过程中引入2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸（AMPS）进行共聚,将-SO3H引入聚合物骨架,提升了凝胶电解质的离子电导率。利用锂蒙脱石作为交联剂,通过形成双交联网络,提升了凝胶电解质的力学性能。进而得到兼具高离子电导率及优异力学性能的P（AMPS-co-AM）凝胶电解质。通过与活性炭电极组装了具有高面容量(912 m F cm-2),以及优异的倍率性能的柔性超级电容器。（2）利用原位聚合法,极大的改善了凝胶电解质与电极材料的界面接触。通过将丙烯酸单体（AA）加入液态电解质作为前驱体溶液,利用其液体的特点,完全浸润电极的孔道并在电极的表面进行聚合,形成连续、稳定且能快速传输离子的电极/电解质界面,降低了电极内的离子传输及界面接触阻抗。以高密度石墨烯基多孔材料(1.58 g cm-3)作为电极,与其相结合构建了具有优异电化学性能的柔性超级电容器。研究发现,当电极的厚度达到900μm时,其体积能量密度仍高达178 F cm-3。器件面容量高达8.1 F cm-2并兼具优异的倍率性能。通过电化学阻抗分析、原位全反射表面增强红外光谱、Comsol模拟等探索了原位形成的凝胶电解质中的离子传输机制。
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