【摘 要】
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膜分离技术是最具有前景的水处理技术之一,由于其节能、不添加化学物质、操作简单、易于控制等优点,已被广泛应用于水处理领域。然而,基于孔径截留作用实现污染物去除的膜分离过程存在两个关键问题:对于尺寸小于膜孔径的污染物难以有效去除以及膜污染问题,这限制了膜分离的水处理效率。将膜分离技术与过硫酸氢盐（PMS）活化技术结合利用PMS活化过程产生的强氧化性自由基如硫酸根自由基(SO4·-)对污染物进行有效去除
【基金项目】
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国家自然科学基金青年基金项目（21906013）:碳基分离膜耦合过硫酸氢盐活化对水中有机污染物的强化去除及其协同作用机制,2020/01-2022/12,负责人:王冠龙；
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膜分离技术是最具有前景的水处理技术之一,由于其节能、不添加化学物质、操作简单、易于控制等优点,已被广泛应用于水处理领域。然而,基于孔径截留作用实现污染物去除的膜分离过程存在两个关键问题:对于尺寸小于膜孔径的污染物难以有效去除以及膜污染问题,这限制了膜分离的水处理效率。将膜分离技术与过硫酸氢盐（PMS）活化技术结合利用PMS活化过程产生的强氧化性自由基如硫酸根自由基(SO4·-)对污染物进行有效去除,可实现对尺寸小于膜孔的污染物的增强去除以及膜污染抑制。碳材料如碳纳米管、石墨烯等因其绿色非金属、价格低廉、可调控的物理化学结构在PMS活化方面表现出巨大的潜力,同时其高比表面积、高机械强度以及独特的结构特征又使其成为理想的制膜材料。本文创新性的制备了具有PMS活化性能的氮掺杂碳包覆碳纳米管/氧化铝陶瓷微滤膜及氮掺杂还原氧化石墨烯-碳纳米管超滤膜,耦合膜分离与PMS活化用于增强膜的水处理性能。同时,深入探究了膜分离与PMS活化之间的协同作用机理及碳基PMS催化膜在限域条件下水处理性能增强的机制。主要的研究内容如下:（1）以陶瓷膜为基底,通过简单的真空抽滤方式设计并制备了具有PMS催化性能的氮掺杂碳包覆碳纳米管/氧化铝陶瓷微滤膜（CNT@NC/Al2O3）,利用PMS活化辅助提高CNT@NC/Al2O3的水处理性能,CNT@NC/Al2O3膜的孔径约为0.15μm,同时复合膜具有27.6 L m-2 h-1bar-1的通量表现。系统考察了停留时间、催化剂负载量、pH等关键参数对膜性能的影响。同时,首次探究了膜分离与PMS活化的协同作用机制。CNT@NC/Al2O3MFPA过程在0.44 s的反应时间,对难以被膜截留的小分子污染物磺胺甲恶唑（SMX）表现出良好的去除性能,其对SMX的去除率分别是单独膜分离和单独PMS活化过程的3.3倍和2.8倍,表现出明显的协同作用。CNT@NC/Al2O3 MFPA工艺也表现出优异的防污性能,其在腐殖酸处理过程中的渗透通量是单独膜分离过程的2.1倍。实验和计算结果表明,MFPA过程中膜分离和PMS活化之间的协同机制归因于它们的相互作用:膜分离提高了PMS活化过程的传质速率,进而使目标物质和PMS快速达到催化层表面,这被认为是PMS活化的关键限速步骤,而催化层上的PMS活化产生自由基(SO4·-)和非自由基（~1O2和电子转移）过程提高了膜分离的性能。（2）以尼龙膜为基底,通过真空抽滤的方式设计并制备了具有PMS催化性能的二维氮掺杂还原氧化石墨烯-碳纳米管超滤膜（NRGO-OCNT）,通过调控插入NRGO的OCNT的比例改变NRGO的层间距,来产生纳米限域效应,进而显著提高NRGO-OCNT膜耦合PMS活化的水处理性能,同时探究了纳米限域效应强化碳膜水处理性能的机制。实验结果表明:通过改变OCNT的插入量,实现了NRGO-OCNT膜层间距在1.76-3.89nm范围内的调控,渗透通量可以达到165.9 L m-2 h-1bar-1。在层间距为2.47 nm的条件下,催化膜效果最优,可在0.42 s的极短反应时间内,实现对对氯苯酚（4-CP）100%的去除,分别是单独膜分离过程的2.8倍、不插层的NRGO膜的1.7倍、没有限域效应的NRGO-OCNT粉体多相催化剂效果的4.2倍。另外,NRGO-OCNT催化膜对不同有机污染物展现出独特的选择性,尺寸越小的污染物越容易被去除。通过捕获实验及传质系数计算,证实在纳米限域条件下,自由基(·OH和O2·-)及非自由基（电子传递机制）过程均显著增强,且机理逐渐由自由基机理向非自由基机理过渡,这有利于催化膜对富含离子的实际废水的处理。同时在纳米限域条件下,物质的传质速率从5.07×10-6m/s提高到1.09×10-5m/s,显著提高了物质传质及在催化层上吸附反应的能力,进而显著提高了污染物去除性能。
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