随着全球经济的飞速发展,化石能源的消耗量不断增加,继而引发的能源危机日益严重。在能源利用过程中,大部分又以废热的形式被浪费,因此提高能源利用效率、充分利用余热废热显得尤为重要。热电技术能够将低品位的热能直接转换成高品位电能,在余热废热利用上具有广阔的前景。热电转换效率取决于热电材料的热电优值(5(5(5(5,即功率因子和热导率的比值。提高功率因子、降低热导率为提高热电转换效率的主要难题。而纳米技术的发展为热电领域带来了新的机遇。低维结构不仅能够有效地降低热导率,而且能提高功率因子。无机热电材料,具有良好的热、电输运性质。目前的研究主要运用声子工程降低热导率,但这些方法工艺繁琐、结构复杂。而有机热电材料具有低热导率、高塞贝克系数的特点,并继承了有机材料制备工艺简单、成本低和柔韧性好等独特优势,逐渐受到广泛的关注。本文提出利用π轨道耦合来优化有机物的电学性质。通过第一性原理和玻尔兹曼输运理论,我们研究了氮化碳分子晶体的热电输运参数。其室温下的(5(5(5(5最大值为0.67,一维电子能带结构是增大功率因子的关键因素。为了更好地利用这种低维能带结构,我们研究了三种氮化碳材料和石墨的层间电输运特性。结果表明,强的π轨道耦合和层内电子受限有利于产生低维能带结构,而层内不连续的π键则是电子受限的直接原因。在计算方法上,我们创新地基于形变势理论,优化了常数弛豫时间近似的方法。本文的方法不依赖实验参数,更易于准确预测材料的热电性能。这项研究为提高有机热电材料的性能提供了新的思路。