【摘 要】
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多孔晶状的硅磷酸铝系列分子筛是由AlO4、PO4及SiO4四面体构成的三维非中性骨架结构,具有离子交换性和一定的酸性。本论文中,用镧原子同晶取代SAPO-n分子筛骨架中的部分铝或
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多孔晶状的硅磷酸铝系列分子筛是由AlO4、PO4及SiO4四面体构成的三维非中性骨架结构,具有离子交换性和一定的酸性。本论文中,用镧原子同晶取代SAPO-n分子筛骨架中的部分铝或磷,进入骨架中的氧负离子四面体结构单元,得到具有一定酸性的杂原子硅磷酸铝分子筛。LaSAPO分子筛的出现,开拓了分子筛材料合成和应用的一个新领域,可用作分离和纯化分子物种的吸附剂、催化剂或催化剂载体以及离子交换剂等。本文主要开展了以下几方面的工作:1.系统考察了模板剂用量、反应体系的初始pH值、晶化时间、晶化温度、搅拌速度、SiO2/Al2O3以及添加晶种对LaSAPO合成的影响。实验结果表明,采用水热合成法在TMAOH-Al2O3-P2O5-SiO2-La2(CO3)3-H2O-CTAB体系中可合成结晶度较高的新型镧硅磷酸铝分子筛纯相。较为适宜的原料配比为n(TMAOH)∶n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(SiO2)∶n(CTAB)∶n(La2O3)∶n(H2O)=3.83∶1.0∶1.0∶0.6∶0.35∶0.4∶335 (摩尔比),对应的优化实验条件为:晶化温度170℃,晶化时间36小时,搅拌速度780rpm,pH值为6~7。在分子筛的合成过程中,陈化前后添加晶种能有效的促进LaSAPO分子筛生成,提高结晶度。2.通过X射线粉末衍射、红外光谱、X射线荧光光谱、差热-热重分析、BET、透射电镜等方法对所合成LaSAPO分子筛样品进行表征,证明合成了热稳定性好的纯LaSAPO分子筛。3.将所合成的LaSAPO分子筛样品用于乙酸与正丁醇的酯化反应,考察了其催化性能,结果表明,LaSAPO分子筛具有较高的催化活性,乙酸的转化率最高可达84.52%。
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