【摘 要】
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半导体光催化分解水制氢为缓解21世纪能源危机和环境治理提供了切实可行的新方案。二氧化钛（TiO2）作为最早被发现具备光解水制氢特性且最兼具市场商业化开发的光催化材料,一直备受科学家的青睐。在众多应用中,光催化应用是TiO2材料研究最为深入和投入最高的领域,这源自TiO2材料本身的特性以及可优化的空间。TiO2的宽禁带导致光生载流子快速复合及紫外光响应是TiO2本身最为“致命”的两大缺陷,研究发现光
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半导体光催化分解水制氢为缓解21世纪能源危机和环境治理提供了切实可行的新方案。二氧化钛（TiO2）作为最早被发现具备光解水制氢特性且最兼具市场商业化开发的光催化材料,一直备受科学家的青睐。在众多应用中,光催化应用是TiO2材料研究最为深入和投入最高的领域,这源自TiO2材料本身的特性以及可优化的空间。TiO2的宽禁带导致光生载流子快速复合及紫外光响应是TiO2本身最为“致命”的两大缺陷,研究发现光生载流子复合速率很大程度受限于表面的活性位点。本文将TiO2作为主体研究材料,并旨在通过可控的复合手段优化TiO2界面活性位点,构筑具有高效光解水制氢活性的异质结复合光催化剂。本文主要从两个方向开展研究,（一）构筑p-n型异质结。利用静电纺丝制备而成的直径大小均匀、且由大量纳米颗粒堆积而成的TiO2纳米纤维棒（NFs）为基底,在TiO2NFs原位生长Co3O4纳米颗粒,构筑了0维/1维Co3O4/TiO2 p-n结复合材料,TiO2NFs堆积的颗粒和孔隙有利于增强表面活性位点。生长Co3O4NPs同时使TiO2NFs表面形成疏松层结构,增加了活性位点,优化界面电荷传输,实现了全光谱下无贵金属负载优异的光制氢性能。光电、ESR测试结合理论计算证明优异的性能得益于界面电荷的传输机制有效抑制了载流子的复合。（二）负载过渡金属团簇助催化剂。结合时下对金属单原子和原子团簇的深入研究和发掘。通过金属热熔盐法在TiO2表面负载大量的Cu原子团簇（Cu-SMCs）,构筑金属/半导体相异质结。同时制备的TiO2纳米花球具有高比表面积,为Cu提供充足的锚定位点。借助高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）证实了表面Cu-SMCs的存在以及利用高分辨X射线光电子能谱分析了表面的Cu的化学态。结果证明Cu/TiO2-SMCs表现出优异的光解水活性,归因于表面大量的Cu-SMCs作为催化反应位点,源源不断捕获来自TiO2的光生电子,进而促进光解水反应高效进行。基于上述Cu/TiO2-SMCs表现出优异的制氢性能,在此基础上引入导电非金属碳材料作为助催化剂,构筑了三元Cu/TiO2/C异质结。相比于TiO2和TiO2/C以及对比样Cu/TiO2,Cu/TiO2/C呈现显著增强的制氢活性。XPS、光电化学测试、ESR测试证明了Cu/TiO2/C存在优异的界面电荷传输,光生电子可以分别被C和Cu-SMCs所捕获,实现双通道高效的电荷分离机制和双活性位点协同作用促进光催化分解水产氢反应。
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