随着油气资源的大量消耗,页岩气等非常规能源日渐成为国内外清洁能源的开发和研究热点。而同时温室效应的加剧使节能减排势在必行。利用页岩气与CO₂重整制备合成气（DRS）不仅能够实现页岩气和CO₂的资源化利用,而且能够同时处理甲烷和二氧化碳两种温室气体,因此,显著的优势使DRS成为一举两得的理想途径。页岩气的主要成分是CH₄和C₂H₆,国内外对甲烷干式催化重整（DRM）的研究较为成熟,但是对于C₂H₆干式催化重整（DRE）和页岩气共催化重整（DRS）的相关报道很缺乏,亟待实验和理论方面的研究。因此,本文对页岩气与CO₂催化重整特性进行了研究,具体工作如下:首先,开发制备了适用于DRS的铈改性镍基催化剂。搭建固定床试验台研究了页岩气干式的催化重整特性。利用表征研究了催化剂的结构性质,提出了催化机理。结果表明:DRS的强吸热特性使重整活性随着温度的升高而升高,800^oC达到最佳。C₂H₆的活性明显比CH₄高。镍铈比不同,催化活性差异较大。含有5wt%Ni和5wt%Ce的复合型催化剂具有最佳的催化性能和抗积碳性能。通过对该催化剂的各种特性的探究,提出了催化机理:镍铈之间的强相互作用提高了催化活性,其中镍铈固溶体的形成是在DRS过程中提供氧化还原离子对和缺陷活性位的关键。其次,在开发的催化剂的基础上研究了页岩气组分CH₄/C₂H₆在重整过程（DRM/DRE）中的相互作用和CO₂过量系数对重整特性的影响。通过XRD、Raman和SEM技术对积碳进行了详细的研究,确定了催化活性下降的原因。结果表明乙烷的存在降低了甲烷的转化率,低温下提高了合成气的选择性,共重整体现了重整特性优势,但是高温下优势不明显。整体而言,DRS中合成气产率大于DRM,主要是C₂H₆的存在具有积极作用。积碳方面:DRM过程中产生的积碳主要为须状碳,氧化活性较高,本身不影响活性,但是直径较粗,互相缠绕使置于顶端的金属组分分散性下降,这是催化活性降低的主要原因。DRE中的积碳有碳纳米纤维、须状碳和覆盖活性位点的嵌入碳,整体氧化活性较低,是催化活性下降的主要原因。过量的CO₂能消除活性高的积碳,提高重整稳定性。进一步地,为了深入揭示催化机理和相互作用,为后期催化剂的改进提供理论依据,基于密度泛函理论进行了量子化学计算,从电子分布和转移、分子吸附角度揭示催化剂表面性质,得出了Ni/Ce/O原子的结合方式和较大的活性中心电子云密度梯度是固溶体催化优势所在的关键。改性后对反应气体的吸附能均大于改性前,共吸附时CH₄和C₂H₆是相互促进的。验证和进一步解释了实验部分的现象,提供了有力的理论依据。上述研究是对DRS催化领域的重要实验和理论补充。