随着可再生氢的快速发展,二氧化碳利用被认为是缓解大气中二氧化碳水平升高的一种有效途径。在CO2利用的各种选择中,CO2加氢制甲醇（CO2+3H2→CH3OH+H2O）以所谓的“甲醇经济”引起了全世界的广泛关注。甲醇不只是重要的优质燃油,并且还能够转变为高附加值化学品和低碳烯烃,备受大家的关注。同时,该反应可被视为储氢和/或储能的一种手段。所以制备高活性、高选择性的CO2加氢制甲醇催化剂成为了全球范围内学术研究的重点。本论文主要以Ce O2为载体,采用多种方法制备了多种负载型催化剂。深入研究了氧空位、晶面、助剂、金属-载体相互作用和反应条件等对CO2转化率和产物选择性的影响。主要研究成果如下:（1）通过改变Ce引入的方式,采用等体积浸渍法制备出0.5%Ir/Ce O2-R和0.5%Ir+20%Ce/MCM-41催化剂,研究了氧空位和反应路径对催化性能的影响。在两种催化剂上,CO2加氢反应是通过Ce O2活化的CO2和Ir活化的H2之间的协同作用而进行的,并且CO2吸附和活化的增强是由于Ir活性位点上的H溢流作用促进了载体表面氧空位的生成。反应过程中由于CO2的化学吸附变强,这会导致CO2占据大量活性位点,并且不反应,从而使能活化CO2的活性位点变少,因此两种催化剂的CO2转化率随反应的进行逐渐降低。另外Ce O2由于氢溢流被过度还原,Ir物种逐渐还原成Ir~0后发生了团聚,抑制了对H2的吸附解离,所以两种催化剂上甲醇选择性随着反应的进行逐渐减少。Ir物种的掺杂抑制了0.5%Ir+20%Ce/MCM-41催化剂的氧化还原活性,而促进了0.5%Ir/Ce O2-R催化剂的氧化还原活性,因此导致两种催化剂上生成甲醇的反应路径不一样。0.5%Ir/Ce O2-R催化剂以RWGS（Reverse water-gas shift）路径,其随反应的进行,产生的CO逐渐增多,从而导致甲醇选择性略微减少。而0.5%Ir+20%Ce/MCM-41催化剂以甲酸盐路径,由于在反应过程中载体和铱的性质发生了巨大改变,因此通过甲酸盐路径更倾向产生双齿甲酸盐（b-HCOO*）中间产物,进而比0.5%Ir/Ce O2-R催化剂更容易生成CO。另外,产物的选择性还取决于反应温度和反应空速。（2）制备了Ce O2纳米棒（Ce O2-R）和Ce O2纳米管（Ce O2-T）,并购买了Ce O2纳米颗粒（Ce O2-C）。以此三种不同形貌的Ce O2作为载体,通过化学吸附法制备出具有不同形貌的0.1%Ir/Ce O2催化剂,系统研究了Ce O2形貌对暴露晶面、氧空位浓度、金属-载体相互作用以及催化性能的影响。研究表明,具有纳米管结构的0.1%Ir/Ce O2-T催化剂上的氧空位浓度最高,因为在Ce O2-T的（110）和（111）晶面的界面处不仅更容易形成氧空位,而且还原性强、表面氧活动性高。此外,Ir和H2也有助于氧空位的形成,Ir可以提供解离的H原子来促进Ce O2表面氧的还原。其中以0.1%Ir/Ce O2-T催化剂的催化活性最高,因为其吸附和活化CO2的氧化还原活性氧空位较多,另外Ir位点提高了对H2的吸附和解离。从评价结果来看,产物的选择性基本不依赖于氧空位浓度。（3）Zr的掺杂的不仅改变了Ce O2载体的晶体结构、相组成、晶粒尺寸和物理性质,而且增加了氧空位的浓度。Zr的作用主要是增加氧空位的数量和增强CO2的吸附。相比于载体,负载金的1%Au/Ce O2和1%Au/Zr0.25Ce催化剂的氧空位浓度也增加了,也进一步增加了载体碱性位点的强度。其中中强度的碱性位点在CO2加氢过程中作为甲醇合成的活性位点发挥着重要作用,这可能与负载型Au催化剂具有更强的还原性有关。Au与ZrxCe载体之间的强相互作用有利于H2的解离,解离的H原子可以溢出到载体上促进氧空位的形成,这不仅大大促进了CO2的吸附和活化,而且有助于分散和稳定Au物种。另外,1%Au/Zr O2催化剂的活性最高(XCO2=23.3%),是因为1%Au/Zr O2催化剂上碱性位点的强度和数量达到最大值,并且其具有较大的表面积。但Zr的加入改变了甲醇的形成路径,导致不利于CH3OH的生成。1%Au/ZrxCe催化剂中的甲酸很可能是甲醇形成过程中的中间体。由条件实验可知,较高的空速有利于脱附,从而快速形成甲醇。