【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池由于其高光电转换效率（PCE）、低成本和可溶液制备等优势成为下一代光伏技术的关注焦点。目前,钙钛矿太阳能电池的PCE已超过25%,是第三代太阳能电池的一个重要发展方向。但是,仍存在一些因素限制着器件性能的进一步提升。例如钙钛矿晶界和表面存在的缺陷、界面能级不匹配等均会影响光生载流子的输运行为（抽提和传输）,从而造成严重的能量损失。基于此,本文从以下两部分着重于优化界面层和钙钛矿晶体
【基金项目】
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国家自然科学基金（批准号51922074、51673138、51820105003和22075194）； 江苏省高等学校优势学科（PAPD）； 苏州纳米技术协同创新中心；
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钙钛矿太阳能电池由于其高光电转换效率（PCE）、低成本和可溶液制备等优势成为下一代光伏技术的关注焦点。目前,钙钛矿太阳能电池的PCE已超过25%,是第三代太阳能电池的一个重要发展方向。但是,仍存在一些因素限制着器件性能的进一步提升。例如钙钛矿晶界和表面存在的缺陷、界面能级不匹配等均会影响光生载流子的输运行为（抽提和传输）,从而造成严重的能量损失。基于此,本文从以下两部分着重于优化界面层和钙钛矿晶体的质量,以改善载流子的输运行为:1.通过逐层沉积将具有互补电子/物理性能的两种类型SnO2（胶体SnO2和纳米SnO2）巧妙结合在一起。所得的SnO2（Im-SnO2）显示出啮合结构,有效地抑制SnO2金属氧化物半导体的固有缺陷。当使用Im-SnO2作为钙钛矿太阳能电池的电子传输层时,由于Im-SnO2具有平整表面和良好浸润性,CsPbI2Br薄膜的质量得到了显著改善。此外,Im-SnO2还有助于在钙钛矿和ITO电极之间建立级联能级,有效地改善载流子输运行为,抑制钙钛矿太阳能电池的非辐射复合。最终,基于CsPbI2Br钙钛矿活性层的钙钛矿太阳能电池的开路电压（Voc）从1.20 V显著提高到1.31 V,能量损失降低至0.6 eV以下。与此同时,器件在强紫外线辐射和低湿度环境下的稳定性也得到了显着提高。2.将铁电材料聚偏氟乙烯（PVDF）和1,4-二氮杂二环辛烷高铼酸盐（DH）的混合物（PVDF:DH）引入有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池中。在DH和PVDF之间的氢键相互作用下,PVDF从α相转变为β相,这使得PVDF即使在钙钛矿材料中也表现出了优异的铁电性能。掺杂PVDF:DH的钙钛矿不仅可以增强相关太阳能电池的内建电场,改善光生载流子的解离,抽提和传输,还可以协助具有高结晶度和均匀晶粒分布的钙钛矿薄膜生长。此外,当使用PVDF:DH修饰钙钛矿薄膜的表面时,可以有效钝化位于表面的缺陷态。同时,建立的界面偶极效应可以诱导钙钛矿的能带弯曲以改善器件的能级匹配,从而促进载流子从钙钛矿活性层到传输层的更有效转移。最终,器件的能量损失有效地从0.43 eV降低到0.37 eV,实现高达1.17 V的Voc,PCE达到24.05%。
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