【摘 要】
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大自然中存在丰富的对映体有机分子,例如氨基酸,乳酸,酒石酸等,因其廉价,无毒且容易获得是形成手性金属有机骨架(HMOFs)的理想化合物。然而,由于它们自身的柔性结构和体积过
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大自然中存在丰富的对映体有机分子,例如氨基酸,乳酸,酒石酸等,因其廉价,无毒且容易获得是形成手性金属有机骨架(HMOFs)的理想化合物。然而,由于它们自身的柔性结构和体积过小的原因,难以由这些天然产物构筑出多维HMOFs。为了克服这些缺点,我们使用乳酸和刚性的3,5-二羟基苯甲酸作为起始材料通过光延反应合成了一对手性三齿羧酸配体(R,R)-H3L和(S,S)-H3L,在水热条件下将其同稀土金属(Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er)构建了 9对手性金属有机骨架(HMOFs),分别为:{[Ln2(L)2(H2O)3]·4H2O}n {Ln=Pr,Nd}、{[Ln2(L)2(H2O)2]·4H2O}n {Ln=Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er},通过 X-射线单晶衍射分析发现这些配合物均结晶于手性空间群并且具有两种不同的结构,配合物1-4是具有P21212手性空间群的三维网状结构,表现为一个具有手性孔道的(43.62.8)(45·65)(48·67)(49.65·8)(49·6)类型拓扑结构,而配合物5-18是具有P21的手性空间群的双核三维网状结构,其拓扑符号为(4·62)(44·62)(48·611·82)。该结构的改变可归结于镧系收缩的影响,配合物的结构从双核结构单元转变为双核簇状单元,并且手性螺旋链中原子的排列也发生了改变。此外,还通过元素分析,红外,紫外,X-射线粉末衍射,热失重等分析手段对上述配合物进行了进一步表征,利用圆二色性(CD)光谱证实其单一手性结构的存在。在对Nd,Sm,Eu,Tb金属配合物的荧光性能研究中发现,配合物3和4显示Nd的近红外发射,配合物5,7和11显示特征橙、红、绿光发射,并且Sm与Tb的配合物也还具有较高的荧光寿命。配合物1,3,5,7,9和11同时展现了一定的二阶非线性光学活性(SHG)。此外我们使用Tb-MOFs配合物对硝基化合物和金属阳离子进行了选择性识别,发现其具有良好的感应和识别效果。
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