【摘 要】
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电催化水分解是推动可持续能源从电能向清洁氢燃料转变的一项切实可行的战略。为了实现大规模的氢气制备,开发低成本、高效、稳定的电催化剂至关重要。最近的研究表明,由过渡金属硒化物（Transition metal selenide,简称TMS）和杂原子掺杂的碳基材料组成的纳米复合材料已成为降低协同电催化中能源消耗的优先选择。本论文主要通过筛选合适前驱体、探索最优热解条件、调节产物化学组成、控制材料规整形
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电催化水分解是推动可持续能源从电能向清洁氢燃料转变的一项切实可行的战略。为了实现大规模的氢气制备,开发低成本、高效、稳定的电催化剂至关重要。最近的研究表明,由过渡金属硒化物（Transition metal selenide,简称TMS）和杂原子掺杂的碳基材料组成的纳米复合材料已成为降低协同电催化中能源消耗的优先选择。本论文主要通过筛选合适前驱体、探索最优热解条件、调节产物化学组成、控制材料规整形貌等方法得到了氮掺杂碳包覆的硒化镍纳米复合材料,结果表明这种具有特殊结构的催化剂展示了良好电催化水分解的应用前景,主要内容如下:（1）金属-有机框架物衍生珊瑚状NiSe@NC纳米杂化物用于全p H电催化产氢。以金属-有机框架材料（Ni-MOF-1）为自牺牲模板,通过简单惰性气氛下煅烧硒化,原位构筑了氮掺杂多孔碳包裹的硒化镍纳米复合材料。本章主要讨论了不同梯度硒化温度对复合产物碳和氮含量的影响,进而对其电催化性能的影响。实验结果发现,煅烧温度为600℃时,该复合材料在酸性、碱性和中性溶液中分别表现出了较低的过电势（123m V,250 m V,300 m V）。这种优异的性能主要归因于高的比表面积(125.4 m2·g-1)、有利的介孔结构以及各单组分之间的协同作用。（2）金属-有机框架物衍生NiSe2@NC等级孔纳米片用于电催化产氢。以2D片状的金属-有机框架材料（Ni-MOF-2）为自组装模板,采用不同的硒化方式可控的合成了两种硒化物（NiSe@NC和NiSe2@NC）。通过对比发现,NiSe2@NC比NiSe@NC表现出了众多优异的特性:更高的比表面积(214.84 m2 g-1),微-介孔多级孔特性（1.9 nm和4.5 nm）以及更均匀的尺寸（15 nm）。众多优异的特性赋予了NiSe2@NC纳米杂化物优异的电解水产氢的性能,在酸性溶液中达到10 m A cm-2的电流密度需要的过电位为165 m V,同时也进一步说明了预碳化是形成性能优异的NiSe2@NC复合材料的关键步骤。（3）吡啶氮助力NiSe2@NC界面电子调控用于水分解。一种配体辅助的策略用来制备高吡啶-氮含量的NiSe2@NC八面体,由于具有强的界面耦合作用和超亲水性（亲水角为27°）,NiSe2@NC纳米杂化物可用作高活性双功能的电催化产氢/产氧催化剂。使用这种材料同时作为阳极和阴极的电催化剂用于整体水分解时,实现1.67 V的低电压仅仅需要50 m A·cm-2的电流密度,而且在碱性介质中表现出36 h的长期耐久性。密度泛函理论计算表明,吡啶-氮在促进界面电子调控方面起着至关重要的作用,该研究为鉴定吡啶-氮在协同电催化中对总体水分解的作用提供了有利的证据。
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