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锂离子电池（LIBs）因其具有可逆容量大、电压高、循环寿命长和能量密度较高等优点,广泛应用于智能手表、手机、笔记本电脑、数码相机等日常电子设备中,且随着电动汽车和大容量储能的发展,人们对电池在能量密度上提出了更高的要求,然而,自LIBs商业化以来,负极材料主要为石墨碳材料,其实际比容量已经接近372 mAh g-1的理论值,很难再有提升的空间,因此,研究和开发可替代石墨的高比容量负极材料成为一个重要的发展方向。同时,随着柔性电子产品（如柔性器件、人工智能皮肤和柔性触摸屏等）的出现,要求为电子产品提供能量的储能器件具有轻、薄、韧的特点,而开发轻薄、性能优异的柔性可弯折的电极材料亦是储能电池研究的重要方向之一。目前,柔性电极材料的研究主要集中于通过柔性集流体取代传统电池用的铜箔和铝箔实现活性物质与集流体的一体化设计。石墨烯、碳纳米管和高分子导电聚合物等材料常常被用来构建柔性电池电极的重要组分。在对前期研究工作和相关文献进行综述的基础上,本论文以高性能碳基柔性负极材料的设计为出发点,开发了两种简单易行的材料制备方法,制备出一系列高性能的柔性负极材料,并系统研究材料结构性能和电化学储能特性,主要工作如下:（1）自支撑的红磷-剪切碳纳米管复合材料的制备及性能研究:磷（P）因其具有高的理论比容量(Li3P,2596 mAh g-1)成为LIBs最有潜力的负极材料之一,但导电性差(10-14 S m-1)和体积变化巨大（440%）的缺陷大大限制其发展。众所周知,P与碳材料的复合能在一定程度上解决其导电性及体积膨胀的问题。因此,为了获得结构稳定且分散均匀的三维碳材料,以多壁碳纳米管（MWCNT）为前驱体,通过氧化和水热自组装,制备出具有三维结构的剪切碳纳米管（SCNT）凝胶,随后在高温下将P载入到SCNT孔隙中,得到P-SCNT复合材料,并通过切片和滚压直接作为LIBs的负极材料。由于具有稳固的三维结构以及P和基底材料之间相互作用,使得P-SCNT复合材料具有非常优异的电化学性能。例如:在0.1 A g-1的电流密度下,P-SCNT复合材料的可逆容量可达到1600 mAh g-1;即使在2.0 A g-1的大电流下,经过2000次循环后仍能保持在807 mAh g-1。（2）磷碳柔性薄膜负极材料的优化制备及性能研究:为进一步提升碳基材料的柔性,采用新型气相聚合法,以P与PPy为前驱体制备出具有交联结构的柔性掺磷碳膜（P-C）,并系统考察了不同P含量对LIBs电池的性能影响。当P-C膜中P含量为21%时表现出最好的倍率性能和循环性能,在0.1 A g-1的电流密度下,循环640圈后仍可保持903 mAh g-1的可逆容量,即使在2.0 A g-1的大电流密度下经过1000次循环后,其容量仍保持在460 mAh g-1。（3）氮/硫共掺杂的柔性碳薄膜在锂离子和钠离子电池中的性能研究:掺杂杂原子被认为是提升电化学活性的一种常用方法。在成功制备PPy膜的基础上,通过高温焙烧制备出具有交联结构的氮/硫共掺杂的柔性碳膜（NS-C）,并研究掺杂杂原子对LIBs和SIBs的性能影响。在100 mA g-1的电流密度下,作为LIBs和SIBs负极材料时,分别具有965.7 mAh g-1和520.1 mAh g-1的可逆容量。之所以NS-C膜具有如此优异的电化学性能,是因为:1)基体碳骨架具有相互交联的结构,能提升材料的导电性能;2)N和S原子掺杂,不仅能影响碳膜中的电子平衡状态,还能增加碳的层间距,以此来增加锂离子和钠离子的存储性能;3)通过生成牢固的N-C和S-C键,提升该膜的倍率性能和良好的稳定性能。综上所述,本文设计并开发简单易行的柔性负极材料制备方法,制备出P-SCNTs、P-C和NS-C等系列高性能的柔性碳基负极材料,在锂离子和钠离子电池中显现出优异的电化学性能。