【摘 要】
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超级电容器具有充放电快速和输出功率大等优点,近年来受到越来越多的关注。但是,目前最新研究的超级电容器仍然没有达到预期的应用目标,问题的关键在于能量密度的提高,这就需要寻找性能优良的超级电容器的电极材料。由于碳材料具有成本低廉、来源广泛、可生物降解、稳定性高的优点成为超级电容器领域的研究热点。本研究采用多种碳材料——天然木材、碳纳米管（CNTs）、氧化石墨烯（GO）以及金属有机框架（MOFs）衍生的
【基金项目】
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国家自然科学基金; 广东省引进创新创业团队项目
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超级电容器具有充放电快速和输出功率大等优点,近年来受到越来越多的关注。但是,目前最新研究的超级电容器仍然没有达到预期的应用目标,问题的关键在于能量密度的提高,这就需要寻找性能优良的超级电容器的电极材料。由于碳材料具有成本低廉、来源广泛、可生物降解、稳定性高的优点成为超级电容器领域的研究热点。本研究采用多种碳材料——天然木材、碳纳米管（CNTs）、氧化石墨烯（GO）以及金属有机框架（MOFs）衍生的多孔碳作为电极并组装成全固态超级电容器,从电极的形貌、组成结构、器件组建方法和电化学性能等方面进行了详细的分析和讨论。具体研究内容如下:（1）以一种简单、低成本、高效的方法合成基于自支撑活性碳化木材（AWC）的全固态对称超级电容器（SSC）超厚电极。AWC作为独立式超厚电极,在电流密度为1m A/cm~2和20 m A/cm~2时,面积比电容分别为6.85 F/cm~2和4.55 F/cm~2,显示出优异的电容性能和倍率性能。此外,由两个质量相同的AWC电极组装的全固态对称超级电容器（SSC）在500 m W/cm~2（9.9 m W/kg和2500 W/L）的功率密度下具有0.23 Wh/cm~2（4.59Wh/Kg和0.77 Wh/L）的能量密度。SSC在50 m A/cm~2的电流密度下,循环充放电10000次后,电容保持率也高达86%,电化学稳定性良好。活化碳化木优异的性能与木头的多级多孔结构、含氧官能团的引入以及超厚电极的设计有关。（2）以天然木材为基底原位生长ZIF-8纳米颗粒,经过高温碳化活化制备了活化木材复合金属有机框架衍生氮掺杂多孔碳材料（AWC/C-ZIF-8）。AWC/C-ZIF-8作为独立的超厚电极,具有非常优异的电化学性能。在500 m W/cm~2（10.48 m W/kg）的功率密度下能量密度为1.73 Wh/cm~2（36.45 Wh/Kg）。在1 m A/cm~2和50 m A/cm~2的电流密度下,AWC/C-ZIF-8的面积比电容为12.52 F/cm~2和6.76 F/cm~2,显示出优异的倍率性能。在50m A/cm~2的电流密度下,循环充放电10 000次,电容保持率高达106%,显示出优异的循环性能。由两个质量相同的AWC/C-ZIF-8电极组成的SSC在500 m W/cm~2（5.1 m W/kg）的功率密度下,能量密度达到0.55 Wh/cm~2（5.58 Wh/Kg）。在50 m A/cm~2的电流密度下,循环充放电10000次后的电容保持率高达96.8%,具有良好的电化学稳定性。同时,三个充电至1 V的SSC串联后可点亮2.5 V、1 W的LED灯30分钟。（3）将碳纳米管（CNTs）水溶液与多孔氧化石墨烯（HGO）水溶液以一定质量混合,抽滤成膜,在350℃的N2气氛下热处理4个小时,将氧化石墨烯还原制备出还原氧化石墨烯@碳纳米管（CNTs/r GO）复合薄膜电极并用于制备SSC。CNTs/r GO电极具有良好的柔性,能够反复弯折且不断裂,同时表现出良好的电化学性能。在0.2 A/g的电流密度下,质量比电容为205 F/g（面积比电容189.6 m F/cm~2）,当电流密度增加到5A/g时,仍保持158 F/g的比电容器（面积比电容136.1 m F/cm~2）。充放电循环10 000次后,电容保持率为91%,表现出良好的循环性能。用两个质量相同的CNTs/r GO电极制备SSC,在0.1 A/g的电流密度下,SSC的质量比电容为42.28 F/g。在10 A/g的电流密度下,循环10 000圈后的电容保持率为86%。对SSC进行柔性测试,在弯曲135°的情况下电化学性能仍然没有较大的衰减。
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