【摘 要】
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手性纳米材料在光电子学、不对称催化、手性识别、三维显示等领域有着广泛的应用前景。手性钙钛矿因其优异的光电性能而成为研究的热点,但其仍然面临着荧光量子产率低、手性强度低、不易调控等问题,极大地限制了其发展。为了解决这些问题,本研究提出了一种有效的三维手性钙钛矿量子点配体交换策略,诱导手性、并提高了荧光量子产率。(1)通过在Cs Pb Br3钙钛矿型量子点中交换合适的手性配体,获得了良好的圆二色性信号
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手性纳米材料在光电子学、不对称催化、手性识别、三维显示等领域有着广泛的应用前景。手性钙钛矿因其优异的光电性能而成为研究的热点,但其仍然面临着荧光量子产率低、手性强度低、不易调控等问题,极大地限制了其发展。为了解决这些问题,本研究提出了一种有效的三维手性钙钛矿量子点配体交换策略,诱导手性、并提高了荧光量子产率。(1)通过在Cs Pb Br3钙钛矿型量子点中交换合适的手性配体,获得了良好的圆二色性信号。配体交换策略消除了钙钛矿的表面缺陷,弥补了表面的卤素空位,使PLQY从50%提高到近100%。手性配体在修饰过程中替换钙钛矿表面的原始配体,使钙钛矿的形貌发生部分变化,未转变的带状钙钛矿纳米晶,可能与手性配体具有相同或相反的偶极矩方向,诱导产生较强的圆二色信号。(2)根据DFT计算和实验结果提出了微观电子尺度的手性诱导机理,手性可能来自于手性有机分子与钙钛矿结构之间的能级杂化。手性的有机配体铵盐对钙钛矿表面进行配体修饰的过程中会产生类似有机分子诱导效应的效果,成键原子间电子云呈现非对称性分布,电子云偏向电负性较高的基团一侧,受手性基团的影响手性将沿着配位键传导,杂化的电子云按一定方向转移或受成键的极性影响通过键链依次传递,诱导钙钛矿产生圆二色效应。(3)手性有机配体卤素阴离子对钙钛矿光学性质的影响较大,手性有机配体应用到Cs Pb Br3表面可以避免带隙深度缺陷的形成,增强荧光量子产率的同时,还可以调节荧光光谱的范围。不同的卤素铵盐加入到已经诱导的手性Cs Pb Br3纳米晶体中,会起到调节强度和波长范围的作用。(4)基于配体修饰的钙钛矿制备了绿光钙钛矿发光二极管,相比于未经修饰的钙钛矿量子点制备的钙钛矿发光二极管,得到了性能的较大提升,最大亮度由9969cd/m~2提升到16266cd/m~2、外量子效率从3.83%提高到8.51%。
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