【摘 要】
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目前,水资源污染在世界范围内越来越严重,对水污染的处理刻不容缓。近年来,金属纳米粒子在还原降解有机废水中显示出巨大的潜力,但是存在金属纳米粒子容易聚集、难以回收以及还原产物依然存在水中的问题。因此,本文设计、合成了新型环糊精衍生物,同时结合磁性载体,制备稳定的金属纳米粒子,并将其用于催化还原水中有机污染物,同时对其作用机理进行研究。最后进一步经过吸附脱除水中的还原产物,达到污水的深度净化。本文提出
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目前,水资源污染在世界范围内越来越严重,对水污染的处理刻不容缓。近年来,金属纳米粒子在还原降解有机废水中显示出巨大的潜力,但是存在金属纳米粒子容易聚集、难以回收以及还原产物依然存在水中的问题。因此,本文设计、合成了新型环糊精衍生物,同时结合磁性载体,制备稳定的金属纳米粒子,并将其用于催化还原水中有机污染物,同时对其作用机理进行研究。最后进一步经过吸附脱除水中的还原产物,达到污水的深度净化。本文提出以降解-吸附组合方法净化污水,比传统的单独采用还原降解方法净化效果更好,具有重要的理论与实际意义。在合成柠檬酸酐（CA）的基础上,以柠檬酸酐对α-环糊精（α-CD）、β-环糊精（β-CD）以及γ-环糊精（γ-CD）进行改性处理,首次合成了一系列新型环糊精酯化衍生物CA-α-CD、CA-β-CD与CA-γ-CD。并通过FT-IR、MALDI-TOF-MS、XRD以及SEM等表征对其结构以及形貌等进行了鉴定与分析。采用液相化学还原法,以环糊精酯化衍生物作为稳定剂用于制备银纳米粒子与铂纳米粒子,同时探究了不同实验因素包括反应时间、还原剂用量、硝酸银浓度、环糊精酯化衍生物浓度以及p H等对制备银纳米粒子的影响。结果表明,还原剂用量、硝酸银浓度以及p H是制备银纳米粒子的主要影响因素,对于固定的反应体系,当反应时间为5 min、Ag NO3的浓度为25 mmol/L（加入量为1m L）、NaBH4加入量为1.0 m L（浓度为0.01 mol/L）、环糊精酯化衍生物浓度为0.33 g/L且p H值为11时,可制备出最优的银纳米粒子。同时,与CA-α-CD和CA-γ-CD相比,CA-β-CD稳定化的银纳米粒子（CA-β-CD-Ag NPs）具有更小的粒径与更好的稳定性。初步分析了环糊精酯化衍生物稳定银纳米粒子的机理,环糊精酯化衍生物中的羧基（-COO-）与Ag能够形成更稳定的Ag-O配位键,从而阻止银纳米粒子的团聚。在制备CA-β-CD-Ag NPs的基础上,采用紫外-可见吸收光谱法探究了CA-β-CD-Ag NPs催化还原亚甲基蓝（MB）的效果。结果表明,CA-β-CD-Ag NPs具有很好的催化MB还原降解效率,降解率达到90.0%,但是无法实现分离回收及再利用。进一步引入磁性载体,制备了CA-β-CD稳定的磁性纳米复合粒子（CA-β-CD-Ag-Fe3O4）,并通过FT-IR、XRD、HR-TEM、XPS以及VSM等手段对其结构、形貌以及表面性质进行了鉴定与分析。考察了CA-β-CD-Ag-Fe3O4对有机污染物的催化还原性能,并研究了不同影响因素包括污染物浓度、催化剂用量以及温度等对CA-β-CD-Ag-Fe3O4催化还原水中MB与刚果红（CR）的影响。结果表明,CA-β-CD-Ag-Fe3O4具有优异的催化性能,较低的污染物浓度、催化剂用量适当增加以及升高温度有利于提高CA-β-CD-Ag-Fe3O4对MB与CR的催化还原效果。同时,CA-β-CD-Ag-Fe3O4具有良好的再生重复使用性能。对CA-β-CD-Ag-Fe3O4催化还原CR的过程进行了动力学探究,结果表明,CA-β-CD-Ag-Fe3O4催化还原CR的过程符合准一级动力学模型,其中,准一级动力学速率常数k为0.23029 min-1,反应活化能Ea为29.67 k J/mol。在研究CA-β-CD-Ag-Fe3O4催化还原有机污染物的基础上,探究了CA-β-CD-Ag-Fe3O4催化还原有机污染物的机理,催化剂加快硼氢负离子的水解反应从而产生氢气和富电子的BO2-,进而催化污染物分子发生氢化反应,进一步导致偶氮基团（-N=N-）的断裂或-N=C-的加氢,从而完成有机污染物的还原降解。最后利用环糊精基聚合材料进一步对还原产物进行包合脱除,实现污水的深度净化,充分体现了降解-吸附组合方法的优越性。
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