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固体氧化物燃料电池(SOFC)可以直接将化学能转化为电能,是一种新型、高效、洁净的全固态发电装置。与低温燃料电池对比,其突出优势是燃料多样性。高温焦炉煤气(COG)中富含H2(55-60%)和CH4(23-27%),是极具应用前景的SOFC燃料。但是在SOFC工作条件下,COG中的一些碳氢化合物如焦油会在镍基阳极上生成大量积碳,限制了其在SOFC中的直接应用。针对这种情况,本文以甲苯作焦油模型化合物,研究了其对电池的电化学性能和操作稳定性的影响,并提出了改善甲苯影响的方法。以8%Y2O3稳定的ZrO2(YSZ)作为电解质,NiO-YSZ为阳极,Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)作阴极,Sm0.2Ce0.8O1.9(SDC)作电解质隔离层,制备了结构为NiO-YSZ/YSZ/SDC/BSCF-SDC的阳极支撑固体氧化物燃料电池。同时设计了独立于阳极的三种不同催化剂层,通过催化剂层催化甲苯氧化,改善甲苯对电池阳极的影响。1.催化剂的制备与表征。采用EDTA-柠檬酸联合络合法制备了La0.7Sr0.3MnO3(LSM)和La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3(LSCF)催化剂,通过甘氨酸-硝酸盐燃烧法合成了NiO/BaO/CeO2(NBC)催化剂,用XRD表征了氢气还原前后三种催化剂的结构。并分别将三种催化剂与基底共压形成双层片,制备了独立于阳极的催化剂层,这种结构在保证镍基阳极的催化活性和导电性不受影响的前提下,可以避免阳极材料与催化剂材料间热膨胀系数不匹配带来的不利影响。2.甲苯对SOFC镍基阳极的影响。在H2燃料气氛中加入浓度为45 g Nm-3的甲苯污染物时,电池在800℃工作条件下的最大功率密度从1.251 W cm-2降低到了0.996 W cm-2,极化阻抗从0.461Ωcm2升高到了0.876Ωcm2,电池性能大幅度下降。同时在恒流放电测试中,电池在甲苯污染的H2气氛中1.4 h后性能严重衰退,电压从0.7 V降到0 V。通过扫描电镜-能谱分析,发现电池阳极表面生成了大量积碳。3.应用不同催化剂对电池镍基阳极抗积碳性能的改进。分别选用三种不同催化剂LSM,LSCF和NBC作为独立催化剂层应用于电池,并与无催化剂层的电池进行了比较。在被45 g Nm-3甲苯污染的H2燃料气氛中,负载催化剂的电池均表现出了较高的电化学性能,并在300 mA/cm2电流密度下恒流放电运行时间长达110 h。通过扫描电镜-能谱分析观测了恒流放电前后的电池阳极表面和催化剂表面,发现负载三种催化剂的电池阳极表面均只含有少量积碳,LSM和LSCF催化剂表面积碳较少,并在NBC催化剂表面发现了大量的碳纳米管。说明三种催化剂均对甲苯氧化有积极作用。这一工作为直接利用焦炉煤气作为SOFC燃料提供了一条很好的途径,也为镍基阳极抗积碳提供了一种有效的方法。